天津大学—天津理工大学Adv. Mater.：用于CO2可逆利用的可再充Al-CO2电池

【引言】

二氧化碳的过度排放和能源危机是人类面临的两大问题。而金属-二氧化碳电池可以同时实现二氧化碳固定/利用和能量储存/释放，因此引起了广泛关注。锂-二氧化碳电池在2014年获得了最早的成功，该电池采用锂金属阳极和碳阴极进行二氧化碳捕集和储存。紧接着，国内外学术界在开发用于金属-CO₂电池的新型正极材料、稳定的电解质体系和Na阳极等方面取得了系列进展。但是，Li和Na都是高活性金属，易与环境空气或用于储存/运输电池的结构金属发生反应。因此，迫切需要找到化学稳定的金属作为金属-二氧化碳电池安全应用的阳极。已有报道Al-CO₂电化学电池可用于二氧化碳捕集/转换，但其可逆可再充特性尚未实现。Al的化学活性相对较低，因此比Li和Na具有更高的安全性，而且具有与Li和Na（3860和1165mAh g^-1）相当的理论比容量（2978mAh g^-1）。

【成果简介】

近日，天津理工大学的丁轶教授和罗俊教授（共同通讯作者、天津大学兼职博导）报道了一种以Al箔为阳极、以离子液体为电解质、以完全非碳的Pd包覆纳米多孔金（NPG@Pd）为一体化催化剂阴极的可再充Al-CO₂电池。其阴极采用纯CO₂作为活性材料。该电池在333mA g^-1的电流密度下在放电和充电平台之间显示出低至0.091V的电位差，因此其能量效率（EEs）高达87.7％。通过对NPG@Pd阴极和放电产物进行表征，该电池反应过程被揭示为4Al + 9CO₂↔2Al₂(CO₃)₃ + 3C。在反应中，放电时CO₂在正极被还原、与铝离子形成Al₂(CO₃)₃和C，并在充电时分解。这项工作为开发用于固定CO₂的高效、高安全性、绿色和可再充电的能源装置提供了基础和技术支持。相关研究成果以“Rechargeable Al–CO₂ Batteries for Reversible Utilizationof CO₂”为题发表在Advanced Materials上。

【图文导读】

图一：制备的NPG@Pd阴极的形态和结构

（a，b）NPG@Pd的低倍和高倍SEM图像；

（c）低倍HAADF-STEM图像和（d）相应的EDS元素分布；

（e）原子分辨的HAADF-STEM图像和（f，g，h）相应的原子分辨EDS元素分布。

图二：可充电Al-CO₂电池的放电/充电反应机理

（a）分别以NPG@Pd和NPG为阴极的两个Al-CO₂电池的充放电曲线；（b-d）NPG@Pd阴极在i）初始、ii）放电、iii）充电状态时的

（b）拉曼、（c）XPS、（d）FTIR光谱；

（e）电池放电后的NPG@Pd阴极的SEM图像；

（f）电池放电后的NPG@Pd阴极的HAADF-STEM图像以及相应的EDS元素分布；

（g）电池充电后的NPG@Pd阴极的SEM图像。

图三：可充电Al-CO₂电池的循环性能

（a）两个分别以NPG@Pd和NPG为阴极的Al-CO₂电池在333 mA g^-1下连续放电/充电的循环图；

（b）以NPG@Pd为阴极的Al-CO₂电池第1、2、5、10、20和30次的放电/充电循环图。

【小结】

本文设计了一种可充电Al-CO₂电池，由铝箔作为阳极、离子液体作为电解质、NPG@Pd作为阴极构成。其电池反应机理遵循4Al + 9CO₂↔2Al₂(CO₃)₃ + 3C，实现了CO₂的可逆利用。该电池表现出可逆性，放电/充电平台电位差低至0.091 V，能量效率（EEs）高达87.7％。NPG也被成功用作电池阴极，表明Al-CO₂电池概念的普适性。这些结果为CO₂的安全和绿色固定/利用以及下一代安全储能/释放系统的开发提供了有希望和有前景的方法。

文献链接：“Rechargeable Al–CO₂ Batteries for Reversible Utilization of CO₂”(Adv.mater.，2018，DOI: 10.1002/adma.201801152)

本文由材料人编辑部学术组微观世界编译，论文通讯作者丁轶、罗俊修正供稿。

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