青岛能源所Adv. Mater.：变废为宝—δ-FAPbI3稳定MAPbI3使器件效率超过21%

【引言】

在第三代光伏技术中，有机铅卤钙钛矿太阳能电池是一匹黑马。提升器件能量转换效率的本质是最小化载流子在活性层和界面层传输过程中的能量损失。在最初的阶段，科研人员主要通过器件结构的改变，活性层组分的调节和成膜工艺的优化来提升器件效率。但是，钙钛矿膜是多晶膜，晶界处的缺陷一直存在，严重阻碍性能的改善。晶界处的浅缺陷态会将载流子在传输过程中分散；同时，不同界面层跟活性层之间的异质结会因为晶格的不匹配导致晶体结构的扭曲，进而产生深的缺陷态，严重减少开路电压。

【成果简介】

近日，Adv. Mater.上刊登了题为: “Trash into Treasure: δ-FAPbI3 polymorph stabilized MAPbI3 perovskite with power conversion efficiency beyond 21%“ 的文章。文章的通讯作者为中国科学院青岛生物能源与过程研究所的逄淑平研究员、瑞士EPFL的Nazeeruddin M.K. 教授和中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究所的高鹏研究员。文章的第一作者为张仪博士和周忠敏博士。

【本文亮点】

研究者们基于之前开发的methylamine (MA) 气体修复技术，用于修复混合阳离子（MA_xFA_1-xPbI₃）钙钛矿薄膜，可以在三维钙钛矿薄膜中诱导生成一维δ-FAPbI₃结构。原位生成的一维的δ-FAPbI₃结构可以钝化缺陷态，同时限制有机阳离子的扩散。通过钝化修饰，钙钛矿薄膜器件光电转化效率达到21%，同时，δ-FAPbI₃-MAPbI₃异质结薄膜稳定性明显改善。

【图文导读】

图1 相分离现象和薄膜的形貌

a , b, c）不同组分钙钛矿薄膜的XRD 衍射图，U-V和PL光谱；

d, e ）MA_0.8FA_0.2PbI₃薄膜经甲胺气体修复前(r-FA20)后(g-FA20)的SEM图片；

f）在铜网上制备g-FA20材料的HRTEM图片。

图2 薄膜的结构和光物理表征

a）钙钛矿薄膜的掠射角XRD图谱；

b） g-FA20薄膜不同位置的光电子能谱；

c）g-FA20, g-MA在不同基底上的PL光谱；

d）g-FA20, g-MA在不同基底上的PL decay 图谱。

图3 器件的结构和性能图

a）g-FA20器件横截面SEM图像；

b）g-FA20, g-MA器件的J-V曲线；

c）g-FA20, g-MA器件的EQE曲线；

d）g-FA20, g-MA器件的光电压衰变图；

e）g-FA20, g-MA器件性能参数的分布图。

图4 材料和器件的稳定性

a, b）g-FA20和g-MA薄膜在氩气氛围中光照1000 h前后的XRD图谱对比；

c, d）g-FA20和g-MA器件的持续光照稳定性对比。

【小结】

研究者们第一次提出了δ-FAPbI₃钝化MAPbI₃钙钛矿结构的概念。通过MA气体修复技术，通过相分离控制实现了一维钙钛矿结构在三维钙钛矿薄膜中的原位生成，通过钝化晶膜的缺陷，改善钙钛矿层与电荷传输层的接触和限制有机阳离子的扩散来提高器件性能, 明显改善器件的效率和稳定性。这项研究为制备高效率和高稳定性的器件提出了一个新的方向。

文献链接：Trash into Treasure: δ‐FAPbI3 Polymorph Stabilized MAPbI3 Perovskite with Power Conversion Efficiency beyond 21%.（Adv. Mater.，2017，DOI：10.1002/adma.201707143）

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