马普所Nat. Mater.: PLED失效机制——电流应力下产生空穴陷阱

【引言】

聚合物发光二极管（PLED）在大尺寸显示器和照明面板领域具有可观的应用前景，然而PLED在电流应力下有限的使用寿命阻碍了其商业化进程。尽管科研人员在过去的二十年来进行了大量的研究，我们仍不能深入理解PLED的失效机理。当以恒定电流驱动时，PLED表现出驱动电压增大光输出降低的退化特性。

【成果简介】

近日，德国马普高分子所N. Irina Crăciun教授（通讯作者）团队报道电流应力下PLED失效机制的研究工作。该研究发表于Nature Materials，题为“Hole trap formation in polymer light-emitting diodes under current stress”。该工作证明了恒定电流驱动PLED产生的电压漂移是因为形成了空穴陷阱，自由电子和束缚空穴之间进一步发生非辐射复合降低了PLED发光。研究对象为基于PPV型共轭聚合物的PLED，通过观察不同电流应力下空穴陷阱的形成速率，可以确定激子与自由空穴相互作用形成空穴陷阱是PLED退化的主要机制。并进一步通过使聚合物与大带隙半导体复合降低空穴陷阱的形成密度，得到了稳定性更高的复合型PLED。

【图文导读】

图1. 电流应力下PLED退化现象

(a).在10 mA cm⁻², 25 mA cm⁻², 35 mA cm⁻² 和50 mA cm⁻²电流密度下SY-PPV PLED电压-时间曲线。

(b).在10 mA cm⁻², 25 mA cm⁻², 35 mA cm⁻² 和50 mA cm⁻²电流密度下SY-PPV PLED亮度-时间曲线。

图2. 电流应力下PLED中空穴陷阱的形成

(a).在10 mA cm⁻², 25 mA cm⁻², 35 mA cm⁻² 和50 mA cm⁻²电流密度下SY-PPV PLED退化过程中空穴陷阱密度。

(b).长时间退化（10h，20h，40h，50h和70h）时空穴陷阱密度随电流密度变化趋势。

(c). 短时间退化（5min和15min）时空穴陷阱密度随电流密度变化趋势。

图3.电流应力下PLED亮度随时间衰减

(a-d).在10 mA cm⁻², 25 mA cm⁻², 35 mA cm⁻² 和50 mA cm⁻²电流密度下SY-PPV PLED亮度-时间曲线。

图4. 空穴陷阱密度随时间变化曲线

(a).SY-PPV, BEH-PPV和MEHPPV PLEDs在35mA cm^-2电流密度下空穴陷阱密度随时间变化曲线。

(b).归一化处理的空穴陷阱密度随时间变化曲线。

图5. 复合型PLED退化特性

(a). MEH-PPV PLED和MEH-PPV:PVK (1:1)-PLED在35mA cm^-2下的电压-时间曲线。

(b). MEH-PPV PLED和MEH-PPV:PVK (1:1)-PLED在35mA cm^-2下的空穴陷阱密度-时间曲线。

【小结】

该工作确定了激子与自由空穴相互作用形成空穴陷阱是PLED失效的主要机制，这使我们能够更深入的认识各种聚对苯衍生物的失效行为。该失效机制的提出也为我们设计性能更优良的PLED提供了新的思路，即通过使发光聚合物与大能隙半导体相互调制来抑制空穴陷阱对电压和效率的影响。由于陷阱稀释，这些发光聚合物与大能隙半导体混合的PLEDs也将显示出前所未有的稳定性与使用寿命。

文献链接：Hole trap formation in polymer light-emitting diodes under current stress (Nat. Mater., 2018, DOI: 10.1038/s41563-018-0057-x)

本文由材料人电子电工学术组二正正笑春风供稿，材料牛整理编辑。

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