南京大学Nano Lett：铅卤化物钙钛矿纳米线热性能的动力学研究

木文韬 7年前 (2018-04-23) 5060浏览

【引言】

金属卤化物钙钛矿（MHP）作为一种有前景的新兴功能材料，在光电子领域显示出巨大的潜力，已经引起了广泛的关注。比如高效太阳能电池，窄半宽和宽色域发光二极管以及高Q因子激光器。尽管纳米线在这些光电子应用中展现出优势，但热稳定性是一个需要解决的问题，因为器件操作期间大量的积聚热量会导致各种问题，包括热机械故障和热化学降解。另外，由于高塞贝克系数和低导热率，钙钛矿材料也被认为是用于热电的有前途的材料。 因此，探索MHP纳米结构的热性能是非常重要的。

【成果简介】

近日,南京大学的朱嘉教授与美国范德堡大学Deyu Li教授（共同通讯作者）全面系统地研究了三种不同类型的单晶钙钛矿纳米线在35〜320K温度范围内的温度依赖性热导率。得到的CH3NH3PbI3，CH3NH3PbBr3和CsPbBr3纳米线的室温热导率值分别为0.22,0.32和0.36 Wm-1 K-1，明显低于传统半导体纳米线和氧化物钙钛矿。重要的是，它们热导率随温度的相关性非常不同，该工作揭示了阳离子动力学对卤化物钙钛矿纳米线热传输的关键作用。结果表明，与CsPbBr3纳米线相比，CH3NH3PbBr3纳米线的热导率明显受到抑制，这归因于有机阳离子作用，使其结构内紊乱度增加。此外，还观察到有机－无机杂化钙钛矿CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3纳米线具有不同的温度依赖性热导率，这可归因于CH3NH3PbBr3在低温下的更剧烈阳离子动力学运动以及CH3NH3PbI3在较高温度下较低的声子群速度和较高的Umklapp散射率。 这一工作揭示了三种材料本征的热传导机制，对基于 MHP的高性能热敏和光电子器件的设计具有重要意义。相关研究成果以“Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires”为题发表在Nano Letters上。本文第一作者是王毓熙。

【图文导读】

图1 三种钙钛矿结构和单晶纳米线表征的示意图

（a）CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3钙钛矿笼形结构的示意图

（b-d）FTO玻璃上生长的CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3 纳米线的光学显微镜图像

（e-g）CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3的纳米线的放大SEM图像

（h）生长的纳米线的XRD图

图2 钙钛矿纳米线的热测量

（a）悬空热桥热学测试器件上钙钛矿纳米线 的SEM图像

（b）计算测量的CH3NH3PbI3纳米线的总测量热阻和热接触热阻（样品横截面尺寸：350 nm×480 nm）。

（c）相应的CH3NH3PbI3纳米线的热导率。

图3 CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3纳米线的热导率对比

（a）CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3之间的热导率比较揭示了加速阳离子动力学在低温下抑制k（绿色箭头）中的作用

（b）CsPbBr3和CH3NH3PbBr3之间的热导率比较揭示了有机阳离子动力学在抑制k（绿色箭头）中的作用。

【小结】

综上所述，该工作系统地研究了杂化有机-无机CH3NH3PbI3，CH3NH3PbBr3和全无机CsPbBr3纳米线的温度相关热导率，揭示了有机阳离子和卤素阴离子对钙钛矿热性能的综合影响。 重要的是，该工作通过讨论不同卤素原子与阳离子动力学之间的关系，进一步推进了MA阳离子动力学机制与这些材料中的热传输相关联。 这些发现揭示了铅卤化物钙钛矿中令人感兴趣的热性能，它可以为开发基于MHP的光电子器件提供重要借鉴意义。此外，考虑到发现的低热导率，及之前报道的可调的电性能以及这些MHP的高塞贝克系数，它为热学调控和热能储存和转换中的应用提供了机会。

文献链接：“Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires”(Nano Lett.2018. DOI.org/10.1021/acs.nanolett.7b04437)

【团队介绍】

朱嘉教授团队长期关注低维材料热传输及其高效界面光热转换应用，此前相关工作包括：

  1. Nature Photonics 10, 393-398 (2016)
  2. Science Advances 2：e1501227 (2016)
  3. PNAS 113, 13953 (2016)
  4. Advanced Materials, 29, 1606762 (2017)
  5. Nano Energy, 32, 195–200(2017)
  6. Advanced Materials, 29, 1604031 (2017)
  7. Adv. Func.. Mater. 27, 1604134 (2017)
  8. Appl. Phys. Lett. 111, 163102 (2017)
  9. Adv. Energy Mater. 1702884(2018)
  10. Natl. Sci. Rev., 5, 70 (2018)

 本文由材料人编辑部学术组微观世界翻译，南京大学朱嘉教授修正供稿，材料牛整理编辑。

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