PRL: 机器学习研究元素硼的整体和局部能量

【引言】

 近年来，DFT不仅在理解β-B方面发挥了关键作用，而且在其他同素异形体的发现和结构探索中也具有重要的意义。尽管如此，基于DFT的结构搜索算法由于其高计算成本而受到严格的限制。虽然现在许多固态体系都有良好的经验原子间势能，但目前还没有适用于多相元素硼势能面（PES）的可靠性经验描述。

【成果简介】

 英国剑桥大学Volker L. Deringer等与日本东北大学合作，将机器学习和随机结构搜索（RSS）的算法结合起来，系统地构建了硼的原子间势。他们演示了如何在没有了解任何局部最小值知识的情况下通过对构型空间的迭代探索，系统地构造基于ML的原子间势。他们从一组随机周期性结构开始搜索，通过“实时”搜索来进一步探索，其结构搜索不是由DFT驱动的，而是由ML模型本身驱动，这为ML训练产成下一次迭代提供输入数据。该研究结果为GAP的有效和自动生成以及其他基于机器学习的原子间势的研究开启了大门，同时表明了它们可用作材料发现的工具。该研究发表于Physical Review Letters，题为“Data-Driven Learning of Total and Local Energies in Elemental Boron”。

 【图文导读】

图1. 硼势能面机器学习模型的迭代构建

（a）DFT参考计算训练数据库的能量-体积关系。

（b）逐步生成的数据库中DFT能量的演变。

（c）含有小晶胞的畸变晶体结构测试组的RMSE能量误差。

图2. 硼同素异形体的能量-体积关系

数据点表示DFT计算的结果，而线将相同结构的GAP能量连接起来。完整的参考数据库已经安装了两种可能的版本：一种（虚线）使用迭代方案中的平滑设置，另一种（粗线）使用最终更紧缩的设置。

图3. 随机混合占据模型对β-B的稳定性与势能可转移性的测试

结构图显示了根据参考文献设置的六角形单元。完全占据的Wyckoff位由小的浅灰色原子表示，而部分占据的位点由较大的黑色原子显示。 在后者的位点上，我们随机分布了24个B原子，它们与完全占据位点上的297个原子一起构成β-B321模型。右侧显示了以这种方式创建的十个随机离散结构模型的能量，分别使用DFT和GAP最终版计算。

图4. 使用GAP进行局部能量分析

比较没有部分占据的简单β-B105模型（a）与更无序有利的β-B106模型（b）。显示了β-B晶胞中心的特征片段，根据更有利的（蓝色）到不太有利的（红色）环境进行原子的颜色编码。结晶学位点按照原始文献进行标记; 之后进行分析以优化结构。注意，虽然局域创建了空位，但由于额外占用B16位点（图中未显示），整体上（b）中的结构模型每个晶胞还多包含一个原子。

 【小结】

 该研究通过统一机器学习的势能拟合和随机结构搜索，提出了元素硼的原子间势，描述了其多种多晶型物的能量。他们证明了在同一时间探索和拟合一个具有挑战性的势能面是可能的。他们提出的策略只需要DFT单点计算，因此它可以通过合理的计算来探索构型空间。他们的下一个方法将试图将选定的大量搜索结果（例如上述5000次）直接集成到构建势能面的迭代中。这样，他们设想最终有可能以全自动的方式“学习”重要的晶体结构。从长远来看，这将使常规的原子间势能的探索具有前所未有的效果和灵活性，以达到发现新材料的目的。

文献链接： Data-Driven Learning of Total and Local Energies in Elemental Boron (Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.156001)

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

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