计算材料前沿研究成果精选|Phys. Rev. Lett.专刊（3月）

材料人推出计算材料成果汇编（月刊），报道计算材料相关重大成果。本篇为Physical Review Letters专刊（3月）。

1. 可控的Lifshitz转换和四层石墨烯中的多波段传输

图1 计算的3D带结构及其2D投影以及系列带状结构的横截面

金属和半导体的费米面会经历Lifshitz转变（LT），即带结构连接性的拓扑的突变从而引起材料性质发生异常变化。由于二维材料具有易于调节的费米能级和能带结构，因而其可构成探究Lifshitz转变的理想平台，即材料费米面拓扑结构的变化。近期，美国加州大学河滨分校Chun Ning Lau（通讯作者）与俄亥俄州立大学的研究人员关注了一个相对未开发的2D多Dirac频段体系，Bernal堆叠四层石墨烯（4LG）。他们使用四层石墨烯包含两个相交的大型Dirac带，阐释了多重Lifshitz转换和多带传输，表现为电导率与电荷密度n和面外电场D、反常量子霍尔序列和Landau能级交叉的非单调依赖性。

文献链接：Tunable Lifshitz Transitions and Multiband Transport in Tetralayer Graphene (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.096802）

2. 微波探测腔耦合双量子点中的电-声相互作用

图2 纳米线DQD的示意图与SEM图像

近日，美国普林斯顿大学J. R. Petta等人探究了电偶极子耦合的微波腔的悬浮InAs纳米线双量子点（DQD）中的电-声相互作用。在DQD激发态中，他们通过在导线上施加一个有限偏压以驱动稳定的状态，从而在DQD跃迁能级处直接测量电-声耦合强度。腔场的振幅和相位响应表现出由纳米线的声子模式引起的DQD能级失谐中的周期性振荡，并且，观察到的腔体相位位移与通过声子耦合预测空腔中心频率的重整化的理论是一致的。该成果表明，目前可以得到机械性悬挂于衬底上方的腔耦合的InAs纳米线DQD；同时，比较测量的结果与器件的微观理论模型也表明了由电子动力学介导的声子与光子的耦合导致了腔中心频率的声子重整化。这些实验可帮助理解纳米体系中电-声耦合的基本性质，并有可能为减轻半导体量子器件中的自旋衰变提供方法。

文献链接：Microwave Detection of Electron-Phonon Interactions in a Cavity-Coupled Double Quantum Dot (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.097701）

3. 自旋电流控制调制三端子磁振子晶体管中磁子的自旋电导率

图3 彩色SEM图与器件侧视图

通过在场效应晶体管（FET）中施加电场可以改变电荷载流子的密度从而调节半导体沟道的电导率。最近，基于磁振子的固态器件的编码、运输和控制信息等已经引起了科研人员巨大的研究兴趣。然而，操纵其所传递信息的任务依然艰巨。有效操纵磁子自旋运输对开发基于磁子的自旋电子器件至关重要，最近荷兰格罗宁根大学L. J. Cornelissen等人提供了一种用于调节注入器和探测器触点之间的钇铁石榴石通道中热磁波的扩散传输方法的概念验证。他们通过由第三调制器电极自旋霍尔注入磁子来增加或降低磁子的化学势，改变通道的磁子自旋电导率。在T=250K时，他们获得了1.6％/mA的调制效率。有限元模型表明通过减少沟道厚度，可以将其提高到远高于10％/mA，此研究为基于热磁振子的逻辑电路提供了令人关注的发展前景。

文献链接：Spin-Current-Controlled Modulation of the Magnon Spin Conductance in a Three-Terminal Magnon Transistor (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.097702）

4. 下沉密度在合金非平衡态化学再分配中的作用

图4 经过辐照处理的KMC模拟结果

通过大量晶体缺陷产生远离平衡态的开放体系的微观结构的演变不仅取决于产生这种缺陷的外力的特性和控制点缺陷的迁移和消除的动力学过程，而且取决于微观结构的特征。这种演变会在材料内部产生质量传输，导致化学重组，从而体系失效。因此，一个能够预测相关体系稳态的物理模型，对于预测和控制材料性质至关重要。近日，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室Enrique Martínez（通讯作者）与法国巴黎萨克雷大学的研究人员通过动力学Monte Carlo（KMC）和Fe-Cr合金模型的基础原子模型来分析点缺陷的产生、原子转移速率和微观结构的下沉特性之间复杂的相互作用，以研究理想的缺陷下沉对Cr浓度分布的影响，尤其关注了界面密度的作用。他们观察到隔离量随着界面间距的减小而线性地减小。在不可逆过程的热力学模型内，根据KMC模拟推导并评估了通用的分析模型，以阐明该系统的结构-性质关系。

文献链接：Role of Sink Density in Nonequilibrium Chemical Redistribution in Alloys (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.106101）

5. 单层WS₂诱导的石墨烯的强各向异性自旋-轨道相互作用

图5  A单元的相关数据

巴黎第十一大学H. Bouchiat（通讯作者）与英国帝国理工学院的研究人员报道了单层WS₂诱导石墨烯，使其具有强各向异性的自旋轨道相互作（SOI）。他们准备了两种不同类型的异质结：单层WS₂-石墨烯和块体WS₂-石墨烯（石墨烯从天然石墨机械剥离）。单层WS₂薄片通过化学气相沉积（CVD）直接在硅衬底上生长，然后转移到另一个Si/SiO₂衬底上以避免在SiO₂层中引起的缺陷。石墨烯被聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）萃取，然后沉积到WS₂上；块体WS₂通过机械剥离并沉积在石墨烯上来制备。在磁导率测量中，单层WS₂-石墨烯和块体WS₂-石墨烯系统的直接对比揭示了单层过渡金属二硫族化合物可以诱导比体积更强的SOI。弱反定位曲线的详细理论分析提出，预测自旋轨道能量（Eso）将会高于10 meV。

文献链接：Strong Anisotropic Spin-Orbit Interaction Induced in Graphene by Monolayer WS2 (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.106802）

6. 揭示玻璃形成液中结构松弛与动态异质性之间的关系

图6 对所有体系的弛豫时间与温度的研究

尽管眼镜被使用了几千年，而玻璃化转变的本质仍然是神秘的。在接近玻璃化转变时，动态异质性的增长一直被认为在解释结构松弛的突然放缓中起到关键作用。然而结构松弛与动态异质性之间是否存在潜在的联系仍然是难以捉摸的。近日，中国科学技术大学徐宁与中国科学院物理研究所管鹏飞等研究人员通过引入隐藏在不同模型玻璃形成液体中具有相同动态非均匀性的状态点的特征时间尺度，揭示了动态非均质性和结构松弛之间的潜在联系。这个时间尺度对应于玻璃形成液体具有动力学脆性，并通过实现扩展崩溃来桥接结构松弛和动态异质性。此外，从一个恒定的动态非均匀性条件的角度，可以在不引入任何自由参数的情况下，实现各种玻璃形成液体的相当概括的描述。

文献链接：Revealing the Link between Structural Relaxation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming Liquids (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.125502）

7.扩散时间分布的电化学阻抗成像研究

图7 复合平面上的人工光谱及其模型拟合与分布

美国麻省理工学院Martin Z. Bazant等研究人员提出了基于扩散时间分布（DDT）的随机非均质材料的扩散阻抗理论。他们建立了一个数学框架，根据扩散时间（DDT）的分布来分析电化学阻抗谱，用于平行阵列的随机有限长度Warburg（扩散）或Gerischer（反应扩散）电路元件。他们基于具有Tikhonov正则化的复杂非线性最小二乘回归，提出了一种通用的方法来解决实验数据中DDT的问题，该方法不假设关于构型随机性的经验知识，并说明了三种用于能量转换的纳米结构电极：（i）碳纳米管超级电容器，（ii）硅纳米线锂离子电池和 iii）多孔碳钒液流电池。研究结果表明了非破坏性“阻抗成像”来推断随机非均质材料的微观结构统计具有可行性。

文献链接：Electrochemical Impedance Imaging via the Distribution of Diffusion Times (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.116001）

8. 高功率固体量子电池的集合充电

图8 电池运行示意图

量子信息定理指出，利用集合的量子资源有可能极大地提高由许多相同基本单元构成的量子电池（QB）的充电能力。意大利理工学院Dario Ferraro（通讯作者）与比萨高等师范学校的研究人员提出并解决了可在固态体系结构中设计的QB模型。它由N个在腔体中耦合到单个光子模式的二级系统组成。他们对比了这种集合模型（“Dicke QB”），纠缠是真正由共同的光子模式产生的，其中每个二级系统都耦合到它自己独立的腔模（“Rabi QB”）中。通过采用精确的对角化，他们证明了Dicke QBs充电功率中出现了量子优势，其尺寸类似√N（N>>1）。

文献链接：High-Power Collective Charging of a Solid-State Quantum Battery (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.117702）

9. 钛酸锶的热传输和声子流体动力学

图9 钛酸锶晶体结构与热导率等数据分析

由于声子、热量在绝缘体中仍可以传播，近年来由于改进的计算性能和新的理论技术，第一性原理理论可以得到半导体固有热导率的定量计算。几十年前确定的声子流动的流体力学状态在类石墨烯二维系统中得到了重新关注。近日，德国科隆大学Kamran Behnia与法国、巴西的研究人员一起研究了在宽温度范围（2-400 K）的未掺杂和掺杂钛酸锶中的热导率κ，并检测了不同的热流状态。他们发现在未掺杂的SrTiO₃中，随着温度低于其峰值并且在窄温度窗口中，κ变化得比立方结构的更快。之前在少数固体中观察到的这种行为并将其归因于Poiseuille声子流。

文献链接：Thermal Transport and Phonon Hydrodynamics in Strontium Titanate (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.125901）

10. 催化反应条件下在PtRh纳米粒子上鉴定具有催化CO氧化的活性表面相

图10 高分辨率的倒易空间图与衍射分析

在氧化物载体上的Pt-Rh合金纳米颗粒广泛用于非均相催化，应用范围从汽车排气控制到能量转换。而为了提高催化剂性能，在工业相关的操作条件下，纳米颗粒表面结构与其催化活性的原子尺度相关性至关重要。近期，德国汉堡大学A. Stierle与瑞典隆德大学U. Hejral等研究人员在接近大气压的CO氧化过程中，对纳米颗粒表面结构的x射线衍射数据和原位质谱进行了分析。他们通过检测特定纳米颗粒的x射线衍射信号来确定超薄表面氧化物的形成，并将它们的演化与样品的增强催化活性联系起来。该方法开启了可操作条件下进行前所未有的原子尺度分辨率的氧化物负载的纳米颗粒基催化剂的深入表征方面的研究工作。

文献链接：Identification of a Catalytically Highly Active Surface Phase for CO Oxidation over PtRh Nanoparticles under Operando Reaction Conditions (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI： 10.1103/PhysRevLett.120.126101）

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

材料牛网专注于跟踪材料领域科技及行业进展，这里汇集了各大高校硕博生、一线科研人员以及行业从业者，如果您对于跟踪材料领域科技进展，解读高水平文章或是评述行业有兴趣，点我加入编辑部大家庭。

欢迎大家到材料人宣传科技成果并对文献进行深入解读，投稿邮箱tougao@cailiaoren.com。

材料人建有材料计算微信群，请添加微信客服“cailiaokefu”，并提供姓名+方向加入。

材料人重磅推出材料计算解决方案，组建了一支来自全国知名高校老师及企业工程师的科技顾问团队，专注于为大家解决各类计算模拟需求。如果您有需求，欢迎扫以下二维码提交您的需求。或点击链接提交，或直接联系微信客服（微信号：iceshigu）