美国康奈尔大学Nat. Nanotechnol.：纳米粒子作为电离辐射的多模态光子传感器

【引言】

在生物医学成像领域中，结合放射性核素与纳米粒子能够实现诊断成像、光子诱导治疗等应用。在这些应用中，切伦科夫发光是研究的焦点之一，其中纳米粒子经常被认为对放射性核素产生的电离辐射是惰性的，只是作为一种载体存在。然而，一些现象仍不能得到很好的解释，比如纳米粒子的荧光增强等。因此，探明电离辐射与纳米粒子之间的直接相互作用是关键所在。

【成果简介】

近日，美国康奈尔大学的Jan Grimm教授课题组，发展了考察放射性核素激发纳米粒子机制的方法，证明β闪烁对某些纳米粒子体系的激发和反应性具有显著作用，而且放射性核素激发的纳米粒子能够产生X射线，从而实现多重成像。该成果以题为"Nanoparticles as multimodal photon transducers of ionizing radiation "发表在Nature Nanotechnology上。

【图文导读】

图1 电离辐射和纳米粒子间的相互作用

(a) 伽玛和可见光子源被认为是纳米粒子的激发机制；

(b) β和γ放射性核素引起纳米粒子激发和电离的机制示意图。

图2 纳米粒子与放射性核素的辐射输出

(a) 添加或不添加低能量纯β射线³H时纳米粒子的孔盘图像；

(b) γ和β闪烁的比较；

(c) (b)图中计算得到的孔盘辐射量；

(d) Eu₂O₃纳米粒子和放射性核素的辐射依赖于颗粒的纳米结构而不是离子含量；

(e) 添加纯γ射线或纯β射线导致辐射增强；

(f) 三种尺寸的Eu₂O₃纳米粒子的测试结果；

(g) 正电子发射体参与的纳米粒子的辐射。

图3 放射性核素与纳米粒子在250至840纳米范围内的光谱

(a) 不同放射性核素条件下纳米粒子的归一化的光谱；

(b) 具有特定光谱发射的纳米粒子；

(c) 使用纯β发射体³²P的体内幻影设置图；

(d) 打开滤光片时的成像图；

(e) 仅使用620纳米滤光片时的成像图；

(f) 不同纳米粒子条件下的体内幻影设置图;

(g) 打开滤光片时的成像图;

(h) Gd₂O₃在540纳米的发射窗口；

(i) Gd₂O₃在620纳米的发射窗口；

(j) Gd₂O₃在700纳米的发射窗口。

图4 放射性核素导致纳米粒子电离的高能谱和成像

(a) 使用³²P纯发射体条件下不同纳米粒子的特征X射线光谱；

(b) 使用^99mTc纯发射体条件下不同纳米粒子的特征X射线光谱;

(c) ^99mTc、³²P和³⁵S激发的Eu₂O₃ 纳米粒子的X射线生成曲线；

(d) ^99mTc 激发Eu₂O₃、HfO₂ 、Bi₂O₃ 在体外生成多色图像的概念验证；

(e) 使用³²P 激发Eu₂O₃或Bi₂O₃纳米粒子获得小鼠幻影图像实现双光谱成像；

(f) 使用Eu₂O₃纳米粒子获得的特征X射线成像；

(g) 使用³²P 激发Bi₂O₃纳米粒子获得的信号集中在纳米粒子上。

图5 特征X射线激发的临床放射栓塞剂⁹⁰Y微球成像

(a, b) 1mCi微球注射进入BT-474原位乳腺肿瘤未显示明显信号；

(c, d) 微球与Eu₂O₃或Bi₂O₃纳米粒子一同注射后在纳米粒子注射区域周围显示选择性信号；

(e) ⁹⁰Y标记的Eu₂O₃和Au 纳米粒子在打开滤光片条件下的淋巴结成像图；

(f) ⁹⁰Y标记的Eu₂O₃和Au 纳米粒子在620和700纳米条件下的淋巴结成像图；

(g) SPECT-CT显示出来自Au-PEG-DOTA(⁹⁰Y) 纳米粒子的特征X射线；

(h) 基于非切伦科夫发光的光动力治疗。

图6 电离辐射与纳米粒子之间的相互作用

【小结】

本文发现电离辐射与纳米粒子之间的相互作用类型取决于放射性示踪剂和纳米粒子的自身特性：1. 低能量的放射性核素可以使纳米粒子产生极化，而高能量β发射体能够使纳米粒子产生切伦科夫发光；2. γ辐射能够产生特定X射线；3. 临床使用的放射性核素能够产生多种高能β和γ发射。这些研究对于核探测、光学成像以及设计用于成像和治疗的纳米粒子具有重要意义。此外，这些研究结果有望在环境和材料分析等方面得到应用。

文献链接：Nanoparticles as multimodal photon transducers of ionizing radiation (Nat. Nanotechnol. 2018, DOI: 10.1038/s41565-018-0086-2)

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