苏州大学马万里教授Adv. Mater.：通过前驱体调控的原位钝化获得高效PbS量子点太阳能电池

引言

硫化铅量子点(PbS QDs)因其独特的光电性能可调性，被广泛应用于诸如近红外探测器，发光二极管，场效应晶体管和太阳能电池等光电器件中。目前，文献中报道的基于PbS QDs的太阳能电池认证效率已高达11.3%。基于PbS QDs的光伏器件效率增涨如此之迅速，原因主要可以归结为以下两点：1)器件结构的优化提高了器件效率和稳定性。2)合成后表面处理减少了隙间缺陷态。但是，需要注意的是，光伏器件性能主要由三个步骤决定：1)初始材料合成，2)合成后表面处理，3)器件制备过程。目前为止，大部分科研人员都将目光投在后两者对于器件性能的提升上；而对于PbS量子点的初始合成过程，却鲜有人问津。

成果简介   

近日，苏州大学功能纳米与软物质研究院的马万里教授团队在Advanced Materials上在线发表了题为In Situ Passivation for Efficient PbS Quantum Dot Solar Cells by Precursor Engineering的论文。该论文详细研究了PbS量子点前驱体对于器件性能的影响。作者使用氧化铅和三水合醋酸铅合成了两种PbS量子点，并基于这两种PbS量子点制备了光伏器件。基于PbAc-PbS量子点的器件获得了10.82%的器件效率，第三方认证效率为10.62%。而基于PbO-PbS量子点的器件效率仅为9.39%。为探究器件性能差异的原因，作者通过短路电流、开路电压对光强的依赖关系，瞬态光电压衰减，稳态及瞬态荧光等测试，证明器件性能差异主要由于PbAc-PbS QDs薄膜缺陷态较少。进一步的，作者通过XPS证明，在合成过程中，溶液中的油酸、醋酸和羟基是竞争的表面配体。若溶液中无醋酸，PbS量子点表面将被油酸和羟基覆盖，而羟基在此后的配体交换中无法被取代，并且会导致量子点表面形成缺陷态。而使用三水合醋酸铅作为铅源，引入的醋酸根可以在合成中起到表面配体的作用。由于醋酸根具有比油酸根更小的位阻和更高的结合能，醋酸根可以更好的覆盖PbS量子点表面，并且取代部分表面的羟基。而在后续的配体交换过程中，醋酸根可以被TBAI或EDT交换掉，获得更好的钝化。该工作不仅揭示了初始材料合成对于量子点性质的重要影响，而且提供了通过前驱体调控进一步提高光伏器件性能的新途径。

图文导读

图1. 器件结构示意图及器件光伏性能。

(a)器件结构示意图。

(b)PbAc-PbS QDs器件截面的扫描电子显微镜图。

(c)PbS QDs器件的电流电压曲线。

(d)国家光伏质检中心认证的PbAc-PbS QDs器件的J-V曲线。

图2.器件性能及量子点薄膜表征。

(a)器件J_sc和(b) V_oc随光照强度变化的依赖关系。

(c) PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs器件的瞬态光电压衰减曲线。

(d)TBAI和EDT处理后的PbS QDs薄膜的稳态荧光谱图。

(e)TBAI和EDT处理后的PbS QDs薄膜的瞬态荧光谱图。

(f)TBAI处理后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜的二维瞬态荧光谱图。

图3. PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs的X射线光电子能谱。

(a)油酸配体、TBAI或EDT处理后的DFAcPb-PbS QDs薄膜的F 1s谱。

(b)TBAI配体交换后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜的I 3d谱图。

(c)TBAI配体交换后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜中的碘铅元素比。

(d) TBAI和(e)EDT配体交换后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜中的O 1s谱。

图4. PbS量子点合成时、TBAI或EDT处理后的111晶面配体变化示意图。

鸣谢

苏州大学功能纳米与软物质研究院的硕士生汪永杰和博士生卢坤媛为该论文的共同第一作者，马万里教授为独立通讯作者，荷兰格罗林根大学的Maria Antonietta Loi教授课题组对量子点的表征给予了帮助。该工作获得国家重点研发计划、江苏省自然科学基金、国家自然科学基金、江苏省优势学科建设工程项目以及“111”项目的支持。马万里教授团队近年来在量子点太阳能电池的制备工艺,器件结构以及量子点叠层器件等方面报道了一系列原创性的工作，相关成果发表在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., J. Mater. Chem. A等国际知名期刊上。

文章链接：In Situ Passivation for Efficient PbS Quantum Dot Solar Cells by Precursor Engineering. (Advanced Materials, 2018, DOI: 10.1002/adma.201704871)

本文来自苏州大学功能纳米与软物质研究院马万里教授团队，特此感谢！

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