ACS Catalysis：氮掺杂多孔碳包覆Cu2O立方八面体核壳结构有效增加光生载流子

【引言】

近年来，由于人口和工业的迅速增长，能源短缺与环境污染问题已经成为人类社会面临的最大挑战。开发可再生和环境友好型能源已成为当前科学界最紧迫的任务。半导体光催化（光降解、光解水制氢、光电转化和光催化有机合成等）可以将太阳能转化为化学能，由于其具有低成本、环境友好等优点，被认为是解决上述两个问题的最佳途径之一。然而，低的光吸收效率和稳定性，高的电子和空穴复合效率限制了半导体光催化的实际应用。因此，如何设计合成出出具有高的光吸收效率，以及长的光生电子和空穴寿命的催化剂成为一项重要的挑战。

【成果简介】

近期，江苏师范大学化学与材料科学学院韩锡光副教授在ACS Catalysis 上发表了题名为“Increasing Effectiveness of Photogenerated Carriers by in Situ Anchoring of Cu2O Nanoparticles on a Nitrogen-Doped Porous Carbon Yolk−Shell Cuboctahedral Framework”的论文。该论文华东师范大学博士生贺晓晓和江苏师范大学化学与材料科学学院孙立鸣老师为共同第一，华东师范大学陈缙泉教授和江苏师范大学韩锡光副教授为共同通讯。该研究采用苯并咪唑修饰的HKUST-1 MOFs为前驱体，原位制备出具有核壳结构氮掺杂的碳包覆的氧化亚铜立方八面体颗粒。通过对比研究发现核壳结构的存在增强了光的反射，大大提高了光的利用效率。瞬态吸收光谱数据和密度泛函计算表明，氮掺杂的碳的包覆可以延长光生电子和空穴的寿命。因此，该材料在光催化构筑C-C健的有机催化反应中表现出高效的活性。

【图文导读】

图1 材料表征

[a] 扫描电镜图;

[b] 低倍透射图;

[c] 单个颗粒透射图;

[d] 选区电子衍射图;

[e-g] 高倍透射图。

图2 元素分析

[a-e] 材料能谱面扫图；

[f] 材料能谱线扫图。

图3 材料光催化性能测试

[a] 光催化反应方程;

[b] 催化活性对比；

[c] 催化稳定性。

图4 瞬态吸收光谱

[a] 不存在电子接受体;

[b] 存在电子接收体。

图5 材料密度泛函计算

[a] 石墨[001]面和Cu2O[111]面的界面模型图;

[b] 相应得态密度；

[c] Γ点的HOCO轨道;

[d] Γ点的LUCO轨道;

[e] LUCO的俯视图。

【小结】

该工作以苯并咪唑修饰的HKUST-1为前驱体，采用原位合成出了具有核壳结构氮掺杂的碳包覆的氧化亚铜立方八面体颗粒。由于其独特的结构和组成，该材料表现出优异的光催化性能。为设计具有高效光催化活性的催化剂提供了新的思路。

【鸣谢】

该工作得到了国家自然科学基金（21671085, 11674101, 21333008），江苏省基金（BK20150237，BK20161160)，江苏省青蓝工程和省优势学科的支持。

文献链接：Increasing Effectiveness of Photogenerated Carriers by in Situ Anchoring of Cu2O Nanoparticles on a Nitrogen-Doped Porous Carbon Yolk−Shell Cuboctahedral Framework（ACS Catalysis, 2018, DOI: 10.1021/acscatal.7b04219）

本文由江苏师范大学韩老师课题组提供，特此感谢！

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