南洋理工王昕Adv. Mater. : 锂化/脱锂制备寡层硅烯状纳米片用于可充锂氧电池

【引言】
硅烯是一种类似石墨烯、具有弯曲蜂窝结构的单层硅原子。硅烯的本征载流子迁移率预计仅略低于石墨烯但仍在同一个数量级。此外，硅烯的性能易于通过形成合金、掺杂、功能化以及机械应变等手段进行调节，这在很大程度上扩展了其应用。最后但同样重要的是，硅的丰度和低成本增加了硅烯基材料实际应用的吸引力。然而，硅烯基材料目前的合成方法仍存在明显的缺点。例如，外延生长制备效率低，而基于起始原料的化学剥离也存在产量低的问题。因此，开发一种同时具有高产率和高收益的方法是硅烯基材料实际应用面临的关键挑战之一。电化学锂化/脱锂过程(LDP)在2D过渡金属硫化物的制备已经得到应用。

【成果简介】
近日，新加坡南洋理工大学王昕教授(通讯作者)等以球磨纳米硅粉为原料，通过自上而下锂化/脱锂过程制备寡层硅烯状纳米片，并在Adv. Mater.上发表了题为“Lithiation/Delithiation Synthesis of Few Layer Silicene Nanosheets for Rechargeable Li-O₂ Batteries”的研究论文。研究发现脱锂溶剂对于最终产物的结构起到了关键作用，使用异丙醇能够得到30-100 nm长、约2.4 nm厚的2D 硅烯状产物。电化学特性分析表明，所得产物用于可用于可充Li-O₂电池中，并显示出较高性能，具有73%的能源效率和较高稳定性。该工作提出的自上向下的合成策略不仅为解决具有制备寡层硅烯的挑战性问题提供了方案，还证实了利用非层状结构制备二维材料的可行性。

【图文简介】
图1 锂化/脱锂过程制备硅烯材料

在不同情况下进行锂化/脱锂过程的示意图。

图2 硅烯基材料的形貌和结构表征

a,b) 硅纳米海胆的TEM图像；
c) 硅石墨的SEM图像；
d) 寡层硅烯的TEM图像；
e) 寡层硅烯的HRTEM图像；
f) 寡层硅烯的AFM图像，内插为图中黑线的高度曲线；
g) 产物的XRD图谱。

图3 硅烯基材料的表面官能团

a) 硅纳米海胆的O 1s XPS谱图；
b) 硅纳米海胆的Si 2p XPS谱图；
c) 硅石墨的O 1s XPS谱图；
d) 硅石墨的Si 2p XPS谱图；
e) 寡层硅烯的O 1s XPS谱图；
f) 寡层硅烯的Si 2p XPS谱图。

图4 寡层硅烯的电化学性能

a) 100 mAh·g^-1下Li-O₂电池中不同电极的典型电压曲线；
b) SL电极在不同电流密度下的典型电压曲线；
c,d) 100和200 mAh·g^-1下SL电极的选定电压曲线。

【小结】
基于该工作，LDP法为合成2D 硅烯状材料提供了一种新的解决方案。根据材料表征结果的分析，发现SL为硅的一种同分异构体，其表面附着多种官能团，如Si(-O)₂、Si(-OH)_x和Si(-O)₄。用于Li-O₂电池(LOB)的SL电极具有高能源效率和高稳定性。该工作成果可能阐明硅烯基材料未来的研究方向。

文献链接： Lithiation/Delithiation Synthesis of Few Layer Silicene Nanosheets for Rechargeable Li–O₂ Batteries (Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201705523)

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