西安交通大学ACS Nano: 三维异质结构增强磁电耦合效应

【引言】

随着无线通信技术、信息存储技术、电磁干扰技术等领域的快速发展，人们对材料的选择和器件的微型化及集成化设计提出了更高的要求。多铁性异质结构往往能同时展现出优异的铁性及各铁性之间的耦合效应。磁电异质结具有将能量在磁场和电场之间自由转换以及磁电转换系数大等诸多优点，因此在传感器、多态存储器及射频微波器件中具有广泛的应用前景。特别是在磁电双可调多频带微波器件方面既能实现宽频段范围内的磁场调节，也能实现小频段范围内的电场精确调节。与此同时，随着温度参量的引入又能实现热驱动磁电耦合响应，在微热驱动的相移器，滤波器及自旋电子器件等方面有潜在的应用价值。

【成果简介】

近日，西安交通大学电信学院刘明教授团队在ACS Nano上在线发表了题名为Thermal Driven Giant Spin Dynamics at Three-Dimensional Heteroepitaxial Interface in Ni_0.5Zn_0.5Fe₂O₄/BaTiO₃‑Pillar Nanocomposites 的论文。该研究采用AAO纳米模板辅助PLD技术制备出具有三维异质界面结构的Ni_0.5Zn_0.5Fe₂O₄/BaTiO₃(NZFO/BTO)纳米复合薄膜。其中以经典的铁电BTO纳米柱阵列作为相变核心再用NZFO铁磁层包覆，最终构建出几乎完美的三维异质界面。由于界面处位错缺陷极少，同时三维结构能极大地削弱源自基板的夹持效应，使BTO纳米柱的相变应力有效的作用于铁磁层。通过对比研究发现这种三维的纳米复合结构能极大的增强双磁子散射效应(TMS)。铁磁层呈现的三维的形态特征以及构建的三维异质界面增强了TMS效应，最终在TMS的临界角处获得高达1866Oe的共振场偏移量。由于相变应力传递响应非常快，且在相变附近非常小的温度波动就能获得巨大的共振场偏移，因此该研究在微热驱动的高频微波器件和自旋电子器件方向存在极大的应用价值。

【图文导读】

图1 NZFO/BTO-pillar复合薄膜的物相和表面形貌图

(a) 高分辨X射线衍射图谱，插图为NZFO/BTO-pillar φ扫图。
(b) BTO纳米柱阵列的表面SEM图。
(c) NZFO/BTO-pillar复合薄膜的RSM图。
(d) NZFO/BTO-pillar复合薄膜的AFM。

图2 三维界面的微结构表征

 (a) NZFO/BTO-pillar复合薄膜低倍数的STEM图。
(b) SAED图谱包含三套电子衍射斑，从内至外依次代表NZFO，BTO和STO。
(c) NZFO/BTO/STO交叉界面处的STEM图。
(d) 原子级分辨的NZFO/BTO界面STEM图，晶带轴为[100]，可清楚的分辨钙钛矿结构的BTO和尖晶石结构的NZFO构成明显的界面。同时在NZFO中发现存在纳米级的结构有序区域。
(e) 对图d做傅里叶滤波处理。
(f) BTO和STO界面STEM图。

图3 压电性和磁性基本表征

 (a) 复合薄膜表面的三维AFM图。
(b) 从BTO纳米柱上通过压电力显微镜采集压电响应曲线。
(c) 室温下NZFO/BTO-pillar复合薄膜面内和面外的磁滞回线。
(d) NZFO/BTO-pillar复合薄膜在不同温度下的磁滞回线，插图为薄膜的场冷和零场冷曲线。

图4 铁电相变诱导的巨磁电耦合效应

 (a) 室温下NZFO/BTO-pillar复合薄膜面内和面外的铁磁共振波谱。
(b) 共振线宽和磁场角度的极图，在特殊角度处样品的共振线宽突然极大展宽。由于TMS这种效应反应的是一种自旋与微波相互作用的弛豫机制。
(c) 随温度变化NZFO/BTO-pillar复合薄膜共振场的变化，从三个不同方向做变温测试，其中在255 K和183 K附近共振场的偏移发生异常，这种偏移是由于BTO铁电相变引起的应力传递到NZFO层诱导的。同时在TMS临界角处铁磁共振场偏移最大可达1866 Oe。

图5 在BTO的O/T相界附近复合薄膜的磁各向异性

(a) 不同温度下NZFO/BTO-pillar复合薄膜的共振场和磁场角度的极图。
(b) 通过对5 K和256 K的共振场做差，同样在TMS临界角处获得最大偏移量。

【总结与展望】

该工作采用模板法辅助PLD制备了具有三维异质结构的NZFO/BTO-pillar纳米复合薄膜，BTO纳米柱阵列作为相变核心。随着温度的改变，相变应力传递到NZFO铁磁层促使其磁各向异性发生改变，共振场发生大的偏移。由于界面处位错缺陷极少，同时削弱了源自基板的夹持效应，有效的使BTO纳米柱的相变应力作用于NZFO层。NZFO层三维的形态以及界面增强了TMS效应，最终在双磁子散射的临界角时获得高达1866 Oe的共振场偏移量。由于相变应力的作用非常快，且在相变附近非常小的温度波动就能获得巨大的共振场偏移，因此在微热驱动的高频微波器件和自旋电子器件方向存在极大的器件化应用价值。

【鸣谢】

该项工作是西安交通大学电信学院博士生董国华在导师刘明教授以及周子尧教授指导下完成的。西安交通大学电信学院电子陶瓷与器件教育部重点实验室为该论文的第一作者及唯一通讯作者单位。该工作得到中组部“青年千人”项目、国家自然科学基金面上及重点项目等支持。这也是刘明教授团队在电控磁研究领域2017年以来继Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Nat. Commun.之后的又一重要进展。

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文章链接：Thermal Driven Giant Spin Dynamics at Three-Dimensional Heteroepitaxial Interface in Ni_0.5Zn_0.5Fe₂O₄/BaTiO₃‑Pillar Nanocomposites (ACS Nano, 2018, DOI:10.1021/acsnano.8b00962)

本文由西交大刘明教授团队提供，特此感谢！

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