北航孙志梅团队JACS：一种获得高居里温度二维本征铁磁半导体的新途径

【引言】

基于铁磁半导体的自旋电子器件，如磁传感器和非易失磁存储器，具有功耗低、操作速度快、存储密度高和数据保持力强等优良特性，且可望将存储和计算融为一体，在未来信息技术和量子计算等领域具有广阔的应用前景。因此，发展新型二维本征铁磁半导体对研制高性能超薄半导体自旋电子器件具有至关重要的意义。然而，大多数二维材料，包括石墨烯等，都不具有本征铁磁性。尽管可以通过磁原子掺杂和磁邻近效应等方法引入铁磁性，但在二维半导体中实现长程有序的自旋排列面临巨大挑战。最近，实验上报道了第一种获得二维本征铁磁半导体的方法，即从其三维的铁磁体材料中剥离得到二维本征铁磁半导体，如二维本征铁磁半导体CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆都由其铁磁体材料制备(Nature 2017, 546, 265；Nature 2017, 546, 270.)，但其居里温度皆低于液氮温度，不适于大范围应用。因此，探索更高居里温度的二维本征铁磁半导体及其可能的获取途径是亟待解决的重要科学问题。

【成果简介】

近日，北京航空航天大学孙志梅教授团队在J. Am. Chem. Soc.上发表了题为“2D Intrinsic Ferromagnets from van der Waals Antiferromagnets”的文章。在这篇文章中，研究者结合第一性原理计算和分子动力学模拟等方法，提出了一种获取二维本征铁磁半导体的新途径，即通过剥离反铁磁的范德瓦尔斯半导体获得单层铁磁半导体；并预测了一类新型二维本征铁磁半导体——单层CrOCl和CrOBr材料，其居里温度远高于此前报道的二维CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆。该文章的部分结果被世界知名材料物理学家瑞士联邦理工学院（洛桑）Nicola Marzari教授团队的研究成果同步证实(Nature Nanotechnol., 2018, doi: 10.1038/s41565-017-0035-5)。该工作为制备二维本征铁磁体提供了新思路，且所预测的二维铁磁CrOCl和CrOBr材料有望应用于未来自旋电子器件。

【图文导读】

图一：过渡族金属氧卤化物的晶体结构及剥离能

(a)沿z轴的2×2平面层观测到的俯视图。

(b)沿y轴的2×1平面层观测到的侧视图及八面体结构。

(c)计算得到的剥离能与石墨的对比图。

图二：单层CrOCl的电子结构

(a)和(c)单层CrOCl的自旋能带结构。0 eV处的虚线表示费米能量。

(b)单层CrOCl的自旋态密度。

(d)和(e)单层CrOCl的自旋电荷密度。

(f)单层CrOCl的自旋波函数。

图三：单层CrOCl和CrOBr的磁性性质

(a)热容与磁距随温度的变化关系。

(b)预测的居里温度与二维本征铁磁CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆及稀磁GaMnAs的对比图。

【小结】

在该文章中，作者运用计算方法在理论上提出了一种获取二维本征铁磁半导体的新途径，即从层状反铁磁半导体剥离出二维本征铁磁半导体。研究结果表明，由于CrOCl和CrOBr的剥离能远低于石墨，因此，单层CrOCl和CrOBr极容易从其体材料通过机械剥离等方法获得。作者通过声子散射谱和分子动力学模拟证明了上述所预测的二维单层铁磁材料在动力学和热力学上都是稳定的。基于蒙特卡洛模拟，预测的单层CrOCl和CrOBr的居里温度分别为160和129K，远高于近期报道的二维本征铁磁体CrI₃ (T_C=45 K)和Ge₂Cr₂Te₆ (T_C=20 K)，因此，该系列材料更有望应用于半导体自旋电子器件中。

本文链接：2D Intrinsic Ferromagnets from van der Waals Antiferromagnets (J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.7b12976)

本文的第一及通讯作者单位皆为北京航空航天大学，第一作者为缪奶华副教授，通讯作者为孙志梅教授。缪奶华副教授于2015年获得比利时列日大学物理学博士学位，2016年入选北航“卓越百人”计划，长期从事材料物性的第一性原理计算和分子动力学模拟等，相关工作发表在JACS，ACS Nano, Nano Energy，APL，JPCC等期刊上。孙志梅教授长期从事材料电子结构计算和分子动力学模拟研究及相关实验，在半导体材料和高性能结构材料的结构与性能研究中取得了显著成绩。在PNAS，Phys. Rev. Lett.，JACS，Nano Lett.，ACS Nano，Nano Energy，Appl.Phys. Lett.，Phys. Rev. B，Acta. Mater.等SCI期刊上发表论文160余篇。

相关文献推荐：

近年该团队在二维晶体，MBene，MXene等方面的文章推荐：

1. Naihua Miao et.al., J. Am. Chem. Soc., 2018, 140 (7), pp 2417–2420.
2. Zhen Li et.al., Nano Energy, 43, 2018, 285-290.
3. Naihua Miao et.al., J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (32), pp 11125–11131.
4. Zhonglu Guo et.al., J. Mater. Chem. A, 2017, 5 (45), 23530-23535.
5. Chen Si et.al., Nano Lett., 2016, 16 (10), pp 6584–6591.
6. Zhonglu Guo et.al., J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 11446-11452.
7. Chen Si et.al., ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7 (31), pp 17510–17515.

本文由北京航空航天大学孙志梅教授团队提供。

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