中国科技大学PNAS：应变诱导高温钙钛矿铁磁绝缘体

【引言】

许多新型的磁性器件如无耗散量子自旋电子器件、磁隧穿结等都需要铁磁绝缘体。具有高居里温度和高对称晶体结构的铁磁绝缘体是与普通单晶氧化物薄膜或基片集成的关键。迄今为止，常用的铁磁绝缘体大多结构对称性低，因此存在薄膜质量差、性能不确定等问题。极少数已知的高对称材料铁磁绝缘体要么居里温度极低(≤16k)，要么需要通过在反铁磁母体内进行化学掺杂来获得铁磁态。因此，寻找一种无掺杂，高居里温度的铁磁性绝缘体材料对于发展自旋电子器件等具有重要意义。

【成果简介】

近日，中国科技大学陆亚林团队的翟晓芳副教授等人在PNAS上发表了一篇名为“Strain-induced high-temperature perovskite ferromagnetic insulator”的文章。研究发现并充分证实了钴酸镧（LaCoO₃）单晶薄膜在拉伸应变的状态下是一种稀有的无掺杂、钙钛矿结构铁磁绝缘体材料，其居里温度高达90 K。

【图文简介】

图1：近化学计量的LaCoO₃薄膜在拉伸应变下的铁磁绝缘态

(a). 30个晶胞厚度的LaCoO₃薄膜的磁化强度、电阻率与温度的关系；

(b). <010>方向薄膜横截面的高角度环形暗场-扫描透射电子像（STEM-HAADF）；

(c). 界面附近Ti和Co元素的逐层分布图；

(d).同步辐射X射线衍射测得的（00L）衍射峰；

(e).原子级平整的LaCoO₃薄膜表面台阶AFM像。

图2：无应变或非化学计量时，LaCoO_3-𝛿薄膜的铁磁性被抑制

(a). 场冷却后，LaCoO_3-𝛿薄膜在面内方向的磁化强度与温度的关系（500-Oe外场）；

(b). 不同气氛压强下生长的薄膜的XRD扫描谱；

(c). 薄膜居里温度及有效应变与生长气氛压强的关系；

(d). 不同厚度薄膜的X-射线吸收谱（XAS）；

(e). 不同厚度薄膜的近边X-射线吸收谱（XANES）；

(f). XAS和XANES测得的居里温度及Co价态与厚度的关系;

(g). 三种典型的LaCoO₃薄膜中O K边的扫描透射电镜电子能量损失谱；

(h). 30个晶胞厚度的化学计量钴酸镧薄膜中不同区域（每个区域10个晶胞厚度）的O K边的电子能量损失谱。

图3：磁化强度的理论计算

理论计算得到的拉伸应变状态下钴酸镧薄膜的磁化强度随O空位浓度增加而变化趋势。

图4：钴酸镧铁磁性的相图

已报道的钴酸镧居里温度（T_C），有效应变（𝜀_eff）和Co价态的实验结果统计。

【小结】

  研究表明，相比于其它未掺杂的高晶体对称的铁磁绝缘体(FMIs), 应变状态下的钴酸镧具有令人惊讶的高居里温度（90K）。该工作不仅证实了一种应变诱导的铁磁绝缘体材料，并成功把转变温度提高到了液氮温区，而且该薄膜适合于大规模生长，这为实现下一代自旋电子器件的生长和设计打下了坚实的基础。

文献链接: Strain-induced high-temperature perovskite ferromagnetic insulator (PNAS, 2018, DOI: 10.1073/pnas.1707817115)

团队介绍：

陆亚林教授：中国科学技术大学教授、2008年国家首批“千人计划”国家特聘专家、2006年国家自然科学一等奖获得者，现任中国科学技术大学国家同步辐射实验室主任。陆亚林教授是科技部“大科学装置前沿研究”重点专项指南编写组专家和专项总体组组长，中科院中长期战略规划委员会、中科院重大科技基础设施未来发展战略规划研究委员会专家，第三、第四届香港求是科技基金会评审专家，中国物理学会理事（同步辐射专业委员会主任），中国材料与试验团体标准委员会材料基因工程领域委员会委员，上海市科委科学技术专家，SPIE高级会员、PIERS、IEEE、OSA、APS、MRS会员等。作为项目负责人承担“合肥先进光源”预研工程项目、财政部国家重大科学仪器专项“新一代高衬度低剂量X射线相位衬度CT装置”、国家自然科学基金委国家重大科学仪器专项“太赫兹近场高通量材料物性测试系统”、中国科学院依托大科学装置前沿研究重大项目“量子信息过程中关键功能材料与器件研究”、科技部国家重大科学研究计划“氧化物复合量子功能材料中的多参量过程及效应”。此外，他还是国家自然科学基金委国家重大科学仪器专项“基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置”项目副负责人和红外自由电子激光光源工程领导小组组长。

中国科学技术大学陆亚林教授团队包括翟晓芳（青促会会员）、傅正平等6名高级研究人员，团队致力于（i）多参量量子功能材料研究：在量子信息存储材料、自旋交换偏置量子材料、铁磁绝缘量子材料等领域开展了材料设计、制备、及原型器件的前沿研究；（ii）面向红外和太赫兹的长波光学技术前沿研究：着力于发展太赫兹波的主动功能器件、太赫兹谱学和成像技术、紧凑型太赫兹自由电子激光技术；（iii）在发展的新型量子功能材料基础之上，努力拓展其在光催化、电池电极、制氢、生物等领域前沿纳米材料基础研究。

陆亚林教授个人主页网站

在量子功能材料领域工作汇总:

自2012年建立团队以来，本团队发展了原子层间嵌入技术，在层状氧化物中通过磁性元素共掺和调控层状结构的层数、元素浓度、分布等，实现了室温下的多参量复合，包括发展了一个具有自主知识产权的新型高温单相多铁材料。特别是发明了在高于室温下具有磁电耦合性能的单相陶瓷SrBi₅Fe_0.5Co_0.5Ti₄O₁₈ （Materials Horizons, 2015, 2, 232-236），根据文献调研，该材料的综合性能处于世界先进水平；此外，还通过控制掺杂来调控材料中的钙钛矿层数，获得了铁电、铁磁大大增强的调制相结构材料、磁性交换偏置单相材料，包括将磁交换偏置截止温度提高到了室温以上。该研究方向上，团队在Nature Communications, Materials Horizons，Physical Review B等期刊上发表文章50多篇，申请国家发明专利50项，其中20余项已经授权。团队还发展了基于量子功能材料的高性能光电探测器件（Adv. Optical Mater. 2017, 1700158; Nanoscale, 2018, 10, 3606 – 3612）。

本文由材料人编辑部新能源学术组金也供稿，材料牛编辑整理。

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