ACS Nano: 准一维范德华晶体Ta2Pd3Se8纳米线热传导的截面尺寸以及长度效应

【引言】

以石墨烯为杰出代表的二维范德华材料在新世纪以来吸引了大量研究者的兴趣，然而相对于爆炸性的二维材料研究，一维材料目前研究相对还非常少。而一维材料近年来的研究也证明了它们的应用潜力和研究价值，比如作为拓扑材料，超导特性，半导体器件等等。而由于一维范德华材料独特的结构，它们的热性质研究也会有很特殊的意义。

【成果简介】

美国范德堡大学、图兰大学、东南大学和北卡夏洛特分校的研究者以Ta₂Pd₃Se₈（TPdS）纳米线做为研究对象，用悬臂热桥测量法展示了这种准一维纳米线的热导率对纳米线长度以及截面尺寸较强的依赖性。除了截面尺寸，变长度的热测量证实，即使在室温条件下部分声子的弹道传输长度可长达13微米。相关成果发表在ACS Nano上，题为“Thermal Transport in Quasi-1D van der Waals Crystal Ta₂Pd₃Se₈ Nanowires: Size and Length Dependence”。

【图文导读】

图一 TPdS的晶体结构示意图以及TEM表征图

（a）从c轴（晶体延伸方向）看过去的晶体结构示意图，多个分子链堆积而成；

（b）垂直于c轴方向的晶体结构截面示意图，分子链间作用力为较强的范德华作用力；

（c）但跟晶体分子链的结构图，此单链可以沿c轴方向无限延伸；

（d）高分辨率透射电镜图，可以看到单根分子链沿着轴向堆积的单晶结构。

图二 单根TPdS纳米线的电导率以及电子对传热的贡献

（a）单根截面水力半径为96 nm的电导率随温度单调上升；

（b）通过Wiedelmann-Franz关系计算评估的电子对热导率贡献。 

图三 对截面尺寸依赖的单根TPdS纳米线的热导率

（a）从15 K至350 K，四根长度基本相等不同截面尺寸的纳米线热导率，图中小图为等效直径 80 nm的SEM截面图；

（b）图a中不同尺寸纳米线的低温热导率和T³，T²，以及T¹关系的比较。

图四 单根TPdS纳米线的热导率对长度的依赖关系

（a-c）同根纳米线不同的悬臂长度的SEM图片示意；

（d）通过Wiedelmann-Franz关系计算评估的电子对热导率贡献；

（e）长度依赖关系在室温附近直至350 K 依旧可观测。

图五 TPdS 室温热导率对长度和尺寸的三维示意图

图六 对TPdS热导率的第一性原理模拟以及计算所得的等能面

（a）TPdS建模的单元晶胞截面示意图；

（b）模拟所得的单根纳米线，单根分子链，以及Bulk热导率的比较，单根分子链的热导率可以比bulk还要高；

（c）ac 面的不同支声子的等能面，箭头所指为声子集中的方向；

（d）bc 面的不同支声子的等能面。

【小结】

本文对单晶范德华材料TPdS纳米线的热导率进行了系统性的研究。 展示了直至截面尺寸到110 nm的依赖关系，这是由于分子链之间能形成较强的范德华力作用，声子依旧会和纳米线的边界有碰撞散射。长度关系的研究展示了部分声子弹道传输可以保持很长距离，这是由于轴向声子的聚焦作用。这项研究系统地揭示了准一维范德华材料热性质在纳米结构当中的尺寸效应，可以为范德华材料的尺寸效应研究提供更新的角度。

文献链接：Thermal Transport in Quasi-1D van der Waals Crystal Ta2Pd3Se8 Nanowires: Size and Length Dependence (ACS Nano 2018, DOI: 10.1021/acsnano.7b08718)

本文由论文一作范德堡大学博士、兼为材料人编辑部新人组的张乾供稿，特此感谢！

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