Nano Lett.：新型曲面二维材料：具有强光相互作用的新型核-壳异质结构——Au@MoS2

【引言】

随着石墨烯的成功发现，二维（2D）过渡金属二硫族化合物（TMDs）在光电子器件、传感器、场效应晶体管等领域的广泛应用中引起了科研人员极大的研究兴趣。此类材料中的MoS₂纳米片由于其优越的光学和电子性质而具有特别的应用前景。

【成果简介】

近日，美国西北大学的李渊（第一作者），陈新奇（通讯作者），Vinayak P. Dravid（通讯作者）（任美国西北大学原子及纳米尺度结构分析中心主任）等研究人员基于平面二维材料的广泛研究，提出曲面二维材料的研究思路，通过实现硫化钼材料对金纳米颗粒的无缝包覆，报道了一种新的核壳异质结构的合成，称为Au@MoS₂，并在这些异质结构上观察到了显著增强的拉曼散射和光致发光现象。研究人员将该现象归因于表面等离子激元诱导的电场作用，模拟显示电场主要定位在MoS₂壳内，同时还发现了电荷转移引起的MoS₂壳掺杂效应的潜在证据。DFT计算进一步揭示了MoS₂壳的结构曲率导致其电子结构的改变，有可能促进了从MoS₂到Au的电荷转移。该研究发表于Nano Letters，题为“Au@MoS₂ Core–Shell Heterostructures with Strong Light–Matter Interactions”。

【图文导读】

图1. CVD合成Au@MoS2核-壳异质结构

（a）核壳结构的示意图。

（b，c）为在Au纳米颗粒上生长MoS₂壳的CVD过程的示意图。

（d）在Si衬底上的Au@MoS₂异质结构的SEM图像。

（e-g）Au@MoS₂异质结构的TEM图像和衍射图案。

（h-k）Au@MoS₂异质结构的STEM和相应EDS图。

图2. Au@MoS₂异质结构的光谱表征

（a-c）Mo 3d（a），S 2p（b）和Au 4f（c）的XPS峰。

（d）在Si衬底上的Au@MoS₂异质结构和多层MoS₂薄片（具有与Au@MoS₂相当的厚度）的拉曼光谱和（e）光致发光光谱。

图3. Au@MoS₂异质结构的场增强

（a）在硅衬底上生长的Au纳米颗粒（1）和Au@MoS₂异质结构（2）的光学图像。

（b）Au@MoS₂异质结构的实验和模拟吸收光谱。

（c）异质结、Au纳米颗粒和假想的MoS₂壳的模拟吸收光谱。

（d-f）显示用于DDA建模的三个目标（部分）的3D图像。

（g-i）分别为在Au纳米粒子（g）、Au@MoS₂异质结（h）和假想的MoS₂壳（i）靶上的归一化电场图。

图4. Au@MoS₂图案制作

（a-b）“NU”Au@MoS₂图案的SEM图像。

（c-f）在一个Au@MoS₂图案上的EDS元素映射（比例尺：10μm）。

（g-i）SEM图像以及“NU”图案（比例尺：20nm）中的Au@MoS₂异质结相应的EDS元素映射。

图5. Au@MoS₂中表面等离子体激发的光物质相互作用

（a）在b的“NU”图案的光学图像中标记的不同位置处获得的拉曼光谱。

（c）在“NU”图案上产生的拉曼谱图。

（d）在b的三个点上获得的光致发光光谱。

（e）“NU”图案的光致发光图。

（f）结合之前的Au和MoS₂的能带结构的示意图。

（g）Au@MoS₂异质结构中重排的能带结构。（b、c和e中的比例尺：10μm）

【小结】

该项研究已经完成了在Au纳米粒子上直接无缝生长多层的类富勒烯曲面MoS₂壳，从而形成特殊的核壳Au@MoS₂异质结构。利用UV-vis、Raman和光致发光光谱等多种技术，对Au核的结构曲率和等离子效应所引起的光物质相互作用进行了全面的研究，研究人员推测观察到的光致发光可能是场增强效应和掺杂效应的结合。Au@MoS₂核-壳异质结有望成为未来光电子器件如光电探测器和等离子体场效应晶体管的潜在材料。

文献链接： Au@MoS₂ Core–Shell Heterostructures with Strong Light–Matter Interactions (Nano Letters 2016, DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b03764)

课题组简介：

美国西北大学材料学院Vinayak P. Dravid课题组，主要从事二维材料，原位显微镜技术，纳微米尺度软材料的研究。

在二维材料领域，课题组的主要贡献在于对二维过渡金属硫化物（TMD）生长机理的研究和对曲面二维材料的提出和开发。他们率先提出了曲面二维材料的概念，实现了其在纳米颗粒表面的无缝生长，并发现这类曲面材料表现出独特的光学和电学性质，已将其成功应用于等离子体增强光电传感器中。

具体内容可参考课题组网站： http://vpd.ms.northwestern.edu/。

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

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