大工陆安慧Angew. Chem. Int. Ed.：用于气体分离的温控相转变法合成孔径精准可控的二维纳米炭片

【引言】

发展可将尺寸相近气体分子高效分离的多孔吸附剂是化工业中气体分离领域的一项重大挑战。多孔炭其化学性质稳定、耐水汽、孔隙发达等优点被广泛用于气体分离，而微孔尺寸是决定其筛分性能的关键因素。然而，由于常规炭前驱体的颗粒尺寸多在微米量级以上，热解过程中存在传质和传热不均匀的问题，生成sp3炭含量高的无序湍流状乱堆结构，导致微孔尺寸难以调控。近日，有学者报道了超微孔可精准调控的二维纳米炭片合成新方法。

【成果简介】

最近，来自大连理工大学的陆安慧教授 (通讯作者)和张鲁华*(第一作者)等人在Angew. Chem. Int. Ed.上发布了一篇关于二维纳米炭片的文章，题为“Thermoregulated Phase-Transition Synthesis of Two-Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separation”。

作者建立了温控相转变法合成孔径精准可控的二维纳米炭片。这种纳米炭片 sp²碳含量超过80%，微孔孔径在0.53 - 0.58 nm范围精准可调，炭片厚度在30-65 nm内精准可控。超薄的结构促进了碳微晶体的定向生长，并且由于薄层结构的导向作用，碳微晶趋向于平行排布，形成均匀超微孔。在室温条件下，从天然气中分离气体时，纳米炭片对CO₂，C₂H₆和C₃H₈表现出高吸收量(5.2, 5.3和5.1mmol g^-1)和选择性(7, 71和386)。此外，纳米炭片的动态吸附量接近于单组分的平衡吸附量，进一步表明纳米炭片在选择性和吸附动力学方面的优越性。

【图片导读】

图1 炭前驱体聚合物纳米片的合成过程

将熔点为66℃的疏水性硬脂酸在80℃融化，然后分散在表面活性剂F127水溶液中，形成均匀的微乳液。随后将该溶液冷却至28℃，硬脂酸经历液相、固相及奥斯特瓦尔德熟化，最终形成硬脂酸纳米片溶胶液。随后通过氢键作用，诱导间苯二酚/甲醛/丙胺在硬脂酸薄片周围进行界面组装和聚合，最后经热解得到二维纳米炭片。

图2 样品的结构表征图

(a) FCP-1的SEM图；

(b) 硬脂酸/间苯二酚质量比与炭片厚度之间的关系图；

(c,d) FCP-1的TEM图；

(e, f) FCP 样品的N2吸附等温线和孔径分布图。

图3 静态吸附等温线图以及动态穿透曲线图等

(a) 0-0.1bar下的气体吸附等温线；

(b) 0-1bar和298K下的气体吸附等温线；

(c) 298K下x/CH4混合物的IAST选择性；

(d) 气体吸附热；

(e) 298K和1bar下x/CH4的动态穿透曲线；

(f) C3H8/CH4混合物的10次循环实验图。

【小结】

该论文系统介绍了温控相转变法合成孔径精准可调的超微孔二维纳米炭片的新方法。作为吸附剂，这种纳米结构的多孔炭实现了快速的气体动态分离，即使在动态流条件下，该纳米炭片仍显现高吸附量、高选择性及吸/脱附速率快的特性。因此，这篇文章提出的新方法为其他二维材料的设计合成提供了一条新途径。

文献链接：Thermoregulated Phase-Transition Synthesis of Two-Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separation (Angew. Chem. Int. Ed., 17 January , 2018 , DOI: 10.1002/anie.201712913）

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