Nature子刊:石墨烯纳米流体通道中的超快水输运


【引言】

研究人员已经发现了“纳米导水管”(比如碳纳米管、石墨烯纳米通道等)中的超快水输运,其薄膜可以应用于水脱盐、纳米过滤和能量收集等多个方面,由此引发了广泛的研究兴趣。而这些纳米导水管进一步的发展和应用依赖于如何在单个导水管层面上,精确测量和理解水流量增大以及表面滑移与受限、弯曲和表面性能等之间的关系。虽然关于碳纳米管(CNTs)的水输运以及滑移特征(由直径决定)已经取得了较大的研究进展,但是单个石墨烯纳米通道的相关研究仍然很少。

【成果简介】

近日,波士顿大学的Chuanhua Duan教授(通讯作者)等人利用毛细管流动和新颖的混合纳米通道设计,实现了对单个石墨烯纳米通道水流阻力和滑移的精确测量。他们还利用分子动力学模拟(MD)证实了实验结果,并表明滑移长度的宽泛分布源自于石墨烯表面电荷和石墨烯及其硅衬底之间的相互作用。该研究成果以“Fast water transport in grapheme nanofluidic channels”为题发表在Nature Nanotechnology上。

【图文导读】

图1 混合纳米通道的设计

(a, b)混合纳米通道设计示意图,石墨烯纳米通道与硅纳米通道连接在一起,具有相同的高度:(a)水从石墨烯一侧流入纳米通道,并基于弯液面的运动计算了毛细管流动系数A。(b)水从硅一侧流入纳米通道。

(c, d)阳极键合后制备的混合纳米通道仪器的显微镜图片:(c)30个纳米通道(距离100μm),桥连两个微米通道。(d)图c的放大图。

(e)阳极键合前,混合纳米通道的AFM表征。硅和石墨烯纳米通道的高度都是49nm;硅与石墨烯纳米通道的粗糙度分别是0.47nm/0.98nm。

图2 石墨烯-硅混合纳米通道中的毛细管填充测量

每个混合纳米通道的毛细管填充测试都用两种不同的色谱图进行展示,并且水分别从石墨烯纳米通道一侧和硅纳米通道一侧流入,进行了两次实验。

(a, b)105-nm的混合纳米通道的毛细管填充测量:(a)水从石墨烯一侧流入,弯液面位置与时间的关系曲线X1(t),呈现抛物线趋势(蓝色虚线)。底部是对应的色谱图。(b)水从硅一侧流入,弯液面位置与时间的关系曲线;其中,红色虚线对应前期在硅纳米通道中的弯液面运动;黑色虚线对应进入石墨烯纳米通道后的弯液面运动X2(t),偏离了红色虚线。

(c, d)25-nm的混合纳米通道的毛细管填充测量:(c)水从石墨烯一侧流入,弯液面位置与时间的关系曲线。(d)水从硅一侧流入,弯液面位置与时间的关系曲线。

图3 质量流动阻力之比与混合纳米通道高度之间的关系

混合纳米通道高度在24-124nm范围内时,石墨烯和硅纳米通道的质量流动阻力之比β。

(a)假设石墨烯表面的滑移长度恒定(10nm),根据方程式3计算得到的β,如灰色柱状图所示(顶部参数是指相应的纳米通道高度)。

(b)归一化的毛细管压力与β之间的关系。每个符号代表纳米通道的高度在一定范围内,比如蓝色方框标记的“30nm”表示纳米通道高度在34-37nm。

(c)根据方程式5计算得到的β与石墨烯表面覆盖率之间的关系。

(d)β>1时,单个混合纳米通道的β0

图4混合纳米通道中石墨烯表面的滑移长度

(a)不同石墨烯覆盖率时的滑移长度LSlip,G,顶部参数是相应的纳米通道高度。右侧柱状图表示滑移长度遵循对数正态分布,并且统计中值为16nm。该分析结果可能高估了实际滑移长度,因此称之为“上限”。

(b)不考虑石墨烯覆盖率/质量时的滑移长度。右侧柱状图表示滑移长度遵循对数正太分布,并且统计中值为7nm。该分析结果低估了实际滑移长度,因此被称之为“下限”。

图5石墨烯纳米通道中滑移的分子动力学模拟

(a)石墨烯和硅之间受限水的动力学模型。

(b)MD模拟计算得到的流动阻力比例β。

(c)MD模拟计算得到的滑移长度LSlip,G

【小结】

本文中,研究人员利用新型的方法制备了石墨烯纳米通道,具有可控的几何形状;并且设计了混合纳米通道,基于毛细管填充测量,实现了单个石墨烯纳米通道中水输运以及石墨烯滑移长度的精确测试。该研究有助于提升对碳纳米流体中水输运性能的理解,并且还表明石墨烯表面电荷和衬底效应对于石墨烯的滑移长度有重要影响。研究人员希望这种方法可以应用于石墨基及其他材料的水输运,包括CNTs、石墨烯纳米孔以及单一生物通道(比如水孔蛋白)等。

文献链接:Fast water transport in grapheme nanofluidic channels(Nature Nanotechnology, 2017, DOI: 10.1038/s41565-017-0031-9)

本文由材料人编辑部纳米学术组maggie【曹艳琴】供稿,材料牛整理。

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