加州大学河滨分校/苏州大学JACS：界面合成高稳定性CsPbX3/氧化物Janus纳米颗粒

【引言】

全无机卤化铅铯CsPbX₃（X = Cl、Br、I）由于具有优良的光物理性能，如窄的发射宽度和高的光致发光量子产率，已经成为光电应用领域非常有前景的材料，广泛应用于发光二极管、太阳能电池和激光器领域。然而CsPbX₃纳米晶体的稳定性能较差，这严重制约了CsPbX₃的实际应用。尽管目前已经有一些成功的案例将CsPbX₃与氧化物或者聚合物结合提高其稳定性，然而对于单个纳米颗粒水平而言，通过引入氧化物或者聚合物对CsPbX₃进行表面改性或者表面包覆仍然存在很多挑战。

【成果简介】

近日，加州大学河滨分校殷亚东教授和苏州大学孙宝全教授、张桥教授（共同通讯作者）通过界面法合成出高稳定性能的CsPbX₃/SiO₂和CsPbX₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒，并制备出相应的白色发光二极管器件，其中CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的光致发光量子产率达到80%，发光寿命达到19.8 ns，紫外光照射10 h后其光致发光强度仅下降2%，相关成果以题为“Interfacial Synthesis of Highly Stable CsPbX₃/Oxide Janus Nanoparticles”发表在了Journal of the American Chemical Society上。

【图文导读】

图1. CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒理化性质表征结果

（a）CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的TEM图

（b）CsPbBr₃/SiO₂单晶的HRTEM图，晶格距离为0.58 nm

（c）CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的HAADF-STEM图

（d-g）CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的元素分布图，d、e、f和g分别代表Cs、Pb、Br和Si元素

（h）CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的XRD图

（i）Cs₄PbBr₆纳米晶体和CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的吸收光谱和光致发光光谱。

图2. CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的生长机理

（a-d）不同反应时间下CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的TEM图，a、b、c和d分别代表0 h、0.5 h、2 h和12 h

（e）CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒生长机理示意图。

图3. CsPbX₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的吸收光谱和光致发光光谱

（a）CsPbX₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的紫外-可见吸收光谱

（b）CsPbX₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的光致发光光谱

（c-e）不同Janus纳米颗粒的TEM图，其中c、d和e分别代表CsPb(Cl/Br)₃/SiO₂ Janus纳米颗粒、CsPb(Br/I)₃/SiO₂ Janus纳米颗粒和CsPbI₃/SiO₂ Janus纳米颗粒。

图4. CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒的理化性质表征结果

（a-b）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒的TEM图

（c）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒的HAADF-STEM图

（d-h）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒的元素分布图，其中d、e、f、g和h分别代表Cs、Pb、Br、Ta和所有元素

（i）CsPbBr₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒的吸收光谱和光致发光光谱。

图5 不同纳米晶体的稳定性结果

（a）不同纳米粒子在水中稳定性的光学照片（I、II和III分别代表CsPbBr₃/SiO₂ 纳米晶体、WT-CsPbBr₃纳米晶体和HI-CsPbBr₃纳米晶体

（b）CsPbBr₃/SiO₂纳米晶体薄膜的AFM图

（c）温度为40 ℃、相对湿度为75%的潮湿空气中不同纳米晶体的光学照片（I、II和III分别代表CsPbBr₃/SiO₂纳米晶体、WT-CsPbBr₃纳米晶体和HI-CsPbBr₃纳米晶体）

（d）375 nm紫外光照射下不同纳米晶体薄膜的光稳定性（I、II和III分别代表CsPbBr₃/SiO₂纳米晶体、WT-CsPbBr₃纳米晶体和HI-CsPbBr₃纳米晶体）。

图6 不同纳米晶体基白色发光二极管器件的性能

（a）白色发光二极管器件的结构示意图

（b）CsPbBr₃/SiO₂基白色发光二极管器件的光致发光图谱

（c）白色发光二极管器件的国际照明委员会颜色坐标图，其中蓝色代表发光二极管，绿色代表CsPbBr₃/SiO₂纳米晶体，实线代表CdSe纳米晶体，虚线代表国家电视委员会系统标准

（d-f）不同白色发光二极管器件的时间分辨光致发光光谱，其中d、e和f分别代表CsPbBr₃/SiO₂纳米晶体基、WT-CsPbBr₃纳米晶体基和HI-CsPbBr₃纳米晶体基白色发光二极管器件。

【小结】

本研究利用通过水触发转移过程和溶胶-凝胶法成功制备了高稳定性能的CsPbX₃/SiO₂和CsPbX₃/Ta₂O₅ Janus纳米颗粒，并将Janus纳米颗粒制备成相应的白色发光二极管器件。CsPbBr₃/SiO₂ Janus纳米颗粒的光致发光量子产率达到80%，发光寿命达到19.8 ns，紫外光照射10 h后其光致发光强度仅下降2%，结果表明氧化物的存在能够显著提高CsPbX₃在空气、水和光照环境中的稳定性。

文献链接：Interfacial Synthesis of Highly Stable CsPbX₃/Oxide Janus Nanoparticles（J. Am. Chem. Soc., 2017, http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b11003）

本文由材料人编辑部新人组杨传玺编辑，刘宇龙审核，点我加入材料人编辑部。

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