西安交通大学吴朝新教授Adv. Funct. Mater封底: 类卤素诱导的钙钛矿薄膜的可控重结晶过程及其在钙钛矿太阳能电池中的应用

【引言】

从2009年开始，基于甲基铵铅碘钙钛矿太阳能电池的研究就备受瞩目，目前已成为国际科研以及产业领域关注的热点。在不到8年的时间里，其光电转换效率从2009年的3%一路飙升到2017年的22.7%。甲基铵铅碘钙钛矿材料具有直接带隙、吸收带隙可调且强吸收、载流子传输距离长的特点，是光伏器件理想的活性吸收材料。而高质量的钙钛矿薄膜是实现钙钛矿太阳能电池高光电转换效率的关键因素。

【成果简介】

西安交通大学吴朝新教授团队专注于反型平面异质结钙钛矿太阳能电池的钙钛矿活性层的研究。近日，该课题组在柔性高效率钙钛矿太阳能电池方面取得重要进展。通过类卤素后处理诱导的重结晶过程，实现了高质量的钙钛矿薄膜，得到了光电转换效率高达19.44%的反型平面异质结钙钛矿太阳能电池。此外，将该方法应用到柔性电池中，实现了光电转换效率为17.04%的高效率反型平面异质结钙钛矿柔性电池。

该研究成果以Pseudohalide-Induced Recrystallization Engineering for CH3NH3PbI3 Film and Its Application in Highly Efficient Inverted Planar Heterojunction Perovskite Solar Cells为标题于2017年11月30日出版的材料领域著名期Advanced Functional Materials上，并入选为当期内Inside Back Cover和VIP Paper。第一作者为西安交通大学青年教师董化博士，通讯作者为西安交通大学吴朝新教授&美国华盛顿大学Alex Jen教授（共同通讯作者），参与本项工作的还有吉林大学张立军教授。该研究得到了得到了科技部国家重大科学研究计划课题（973）及自然基金委面上课题的支持。

【本文亮点】

传统溶剂法制备的MAPbI₃钙钛矿薄膜存在晶粒较小、结晶质量不高、缺陷较多等缺点，从而限制了钙钛矿太阳能电池效率的进一步提升。本工作详细研究了类卤素对甲基铵铅卤钙钛矿可控置换反应的动力学过程，通过在溶剂环境下，利用类卤素离子对MAPbI₃薄膜的后处理，实现了对预制备钙钛矿薄膜连续的部分诱导解离-重结晶过程。经后处理后，薄膜晶粒显著增大，晶界减少、薄膜结晶质量提高、同时缺陷态密度降低接近一个数量级。经修饰后的钙钛矿薄膜应用于平面反型异质太阳能结器件结构中，可得到刚性器件接近20%，柔性器件超过17%的效率。

【图文简介】

图1. （a）类卤素诱导的MAPbI₃薄膜的后处理重结晶过程（预制备-浸泡-退火-重结晶）；（b,c）预制备的MAPbI₃薄膜的SEM图 ；（d,e）后处理后的MAPbI₃薄膜的SEM图；（f,g）预制备/后处理的MAPbI₃薄膜的XRD分析，吸收分析以及PL分析。

图2. （a）经类卤素第一步浸泡处理后的MAPbI₃薄膜的SEM图（中间态）；（b）MAPbI₃薄膜初始态（预制备）、中间态（浸泡）和最终态（退火）的XRD分析；b）MAPbI₃薄膜初始态（预制备）、中间态（浸泡）和最终态（退火）的傅立叶红外光谱分析 ；（d,e）MAPbI₃薄膜重结晶的反应动力学示意过程。

图3. （a-e）预制备MAPbI₃薄膜以及不同反应条件下经后处理（浸泡时间分别为0s,5s,10s,20s和60s）的MAPbI₃薄膜的SEM形貌；（f,g）预制备MAPbI₃薄膜以及不同反应条件下经后处理（浸泡时间分别为0s,5s,10s,20s和60s）的MAPbI₃薄膜的XRD分析以及吸收谱分析。

图4.（a） 本工作基于的反型平面异质结钙钛矿太阳能电池的器件结构；（b-e）置于ITO衬底的器件效率可达19.44% ；（f）缺陷态密度（tDOS）分析显示重结晶的MAPbI₃薄膜相比预制备薄膜,缺陷态密度降低一个数量级；（g）预制备的MAPbI₃薄膜与重结晶的MAPbI₃薄膜瞬态寿命测试对比。

图5  基于PEN-ITO衬底的柔性器件最优效率超过17%

【小结】

研究者设计了一种新型有效的钙钛矿薄膜后处理修饰技术，经修饰重结晶的钙钛矿薄膜在形貌，结晶质量以及抑制缺陷方面得到显著改善。基于此技术制备的平面反型器件刚性效率可达19.44%，柔性效率可达17.04%。

文献链接： Pseudohalide-Induced Recrystallization Engineering for CH3NH3PbI3 Film and Its Application in Highly Efficient Inverted Planar Heterojunction Perovskite Solar Cells (Adv. Funct. Mater，2017，DOI: 10.1002/adfm.201704836)

【课题组简介】

主要研究新型功能材料在发光、激光及其光电转化过程，具体围绕有机小分子以及钙钛矿型有机无机复合材料在光伏、发光及其激光领域的应用。于国际顶尖期刊Adv. Mater. Nano Energy, Appl. Phys. Lett., Opt. Lett., Nanoscale. Chem.Comm , J. Mater. Chem 系列等发表论文100余篇，引用千余次。课题组承担973课题2项、科技部重点研究计划课题（重点专项），教育部重点课题，以及多项自然基金面上及教育部重点项目多项、博士点基金（博导类）等；

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