国家纳米科学中心Nature Commun.: 范德华晶体光学各向异性研究取得进展

【引言】

石墨烯、氮化硼、过渡金属硫族化合物等新型二维材料都属于范德华晶体，各自具有优良的力学、电学、光学性质，是构筑功能可控范德华异质结的基本单元，也是组成下一代高性能光电器件的基础材料。

范德华晶体具有层状结构，在层内由较强的共价键相互作用结合，在层间由较弱的范德华力结合。这一层状结构决定了范德华晶体的各种物理性质具有天然的各向异性，其中，光学各向异性对于新型光电器件的设计和优化至关重要，必须得到准确地表征。然而，限于目前所能制得高质量范德华单晶尺寸的限制，传统的基于远场光束反射的光学各向异性表征方法，如端面反射法、椭偏法等，均难以准确测量范德华微晶体的光学各向异性。

【成果简介】

日前，国家纳米科学中心纳米表征实验室戴庆研究员领导的团队和美国石溪大学刘梦昆等人(共同通讯作者)利用近场光学技术克服了上述晶体尺寸导致的表征困难，成功测量了氮化硼及二硫化钼的介电常数张量。该团队首先理论论证了在各向异性范德华纳米片中存在寻常（TE）及非寻常波导（TM）模式，这两种模式的面内波矢分别与范德华晶体的面内及面外介电常数相关；随后利用散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）在范德华纳米片中激发TE、TM波导模式并对其进行实空间近场光学成像；最后通过对实空间近场光学图像的傅里叶分析求得所测范德华晶体的光学各向异性。这一方法克服了传统表征手段对样品尺寸的限制，能够对单轴及双轴范德华晶体材料的光学各向异性进行精准的表征；通过对基底材料的优化设计，这一方法有望用于少层甚至单层范德华晶体光学各向异性的直接表征。

该研究成果日前以“Probing optical anisotropy of nanometer-thin van der waals microcrystals by near-field imaging”为题在线发表于Nature Communications。相关研究工作得到国家自然科学基金、科技部重点研发计划等项目的资助。

【图文导读】

图1 实验装置及近场成像原理示意图

（a）利用散射型扫描近场光学显微镜的金属针尖将远场光耦合进入MoS2波导形成波导模式，寻常及非寻常波导模式在波导中以柱面波的形式传播扩散；

（b）波导模式传播至MoS2样品边界处被散射回远场，进而被光电探测器接收；

（c）在光电探测器端边界散射的导波光与从针尖直接返回的光发生干涉，随着针尖的扫描记录每一点的干涉光强即可获得波导模式的实空间图像；

（d）对得到的近场光学图像进行傅里叶分析即可分辨出其中包含的波导模式种类及数量。

图2 不同厚度MoS₂样品的近场光学像及傅里叶分析

(a)几种不同厚度MoS₂样品的近场光学图像，随着样品厚度的增加干涉条纹的间距变小，图像对比度降低；

(b)对图(a)的傅里叶分析表明随着样品厚度增加波导模式的波矢逐渐变大。

图3 实验结果分析

(a)通过读取模式对应的空间频谱峰位来确定各个波导的有效折射率，最终根据波导模式的本征方程反演出MoS₂晶体的介电张量；

(b)非对称波导具有截止厚度，限制了近场成像方法的使用，通过构筑对称波导可以消除截止厚度的限制，使我们的方法能够用于单层范德华晶体光学各向异性的表征；

（c）随着样品厚度的增加，波导模式的场分布逐渐向基底收缩，与针尖热点的耦合减弱，因而成像对比度变差，在样品较厚情况下通过使用高阶导模成像可以避免这一限制，使我们的方法能够用于百纳米级厚度范德华晶体光学各向异性的表征；

（d）非寻常模式较寻常模式具有较小的有效折射率，因而其场在基底中扩展范围较广，基底辐射损耗较大，通过增加基底SiO2层的厚度可以减小波导模式的辐射损耗，进而提高近场光学成像的质量及光学参数反演的准确性。

【结论】

戴庆研究团队的这项工作为范德华微晶体光学各向异性的精确表征提供了一种新的方法。该方法通过对TE偏振寻常波导模式及TM偏振非寻常波导模式的近场光学成像实现了单轴范德华晶体面内和面外介电常数的解耦，从而对介电张量进行精确测定。

文献链接：Probing optical anisotropy of nanometer-thin van der waals microcrystals by near-field imaging (Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/s41467-017-01580-7)

【戴庆课题组简介】

课题组建于2013年，隶属于国家纳米科学中心纳米光子学研究部，是一支年轻、充满活力的科研创新团队，包括1名研究员、2名副研究员、2名工程师、2名助理工程师、多名博士生、硕士生、联合培养学生。

主要研究方向为：1、石墨烯等离激元性质及相关二维纳米材料及异质结构的微纳光学性质研究；2、光场超快电子发射机理及应用；3、基于QCM动态血糖/体液离子检测系统的研发。在课题组长戴庆研究员的带领下，先后承担了国家自然科学基金重大装备项目、面上项目、科技部973项目、中科院对外合作项目等多项国内与国际合作项目。戴庆研究员2003-2007年在英国帝国理工大学电子工程系获得学士、硕士学位，2011年在英国剑桥大学工程系获得博士学位并当选Wolfson 学院Junior Research Fellow，之后在英国剑桥大学光电子研究中心从事低维纳米材料的光电特性及器件的博士后研究工作。2012年5月起加入国家纳米科学中心， 同年入选第三批国家“青年千人”计划。

本文由国家纳米科学中心戴庆课题组供稿。

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