Nature Materials：氧化石墨烯超薄膜用于精确分子筛分和有机溶剂快速渗透

艾庞厅 7年前 (2017-11-16) 33135浏览

【引言】

高效分离不同化学组分的薄膜技术因其低成本和简便性的优势，在水净化处理和清洁能源等领域具有广阔的应用前景。氧化石墨烯（GO）薄膜由于兼具独特的分子筛分功能和快速渗透特性而受到研究人员的广泛关注，通过调节GO薄膜的孔径和厚度可以在一定范围内调节其渗透率。然而，由于GO薄膜在大多数的有机体系中都不具备透过性，目前GO薄膜在组分筛分方面的应用仅限于水溶液体系。因此，制备能对有机溶剂体系进行精细组分筛分及快速过滤的GO薄膜备受关注。这不仅需要GO薄膜能够对埃（Å）级尺度的化学组分进行精确筛分，还需要薄膜具有高的有机溶剂渗透率。尽管GO薄膜在有机溶剂中的溶胀现象预示着有机溶剂能够渗透并通过薄膜，设计并制备符合使用要求的GO薄膜仍然面临着极大的挑战。

【成果简介】

近日，英国曼彻斯特大学的R. R. Nair教授和Y. Su博士（共同通讯作者）等将Hummers法合成的GO片层超声分散在水中形成稳定的GO悬浮液，经真空抽滤得到GO薄膜，该薄膜由许多10-20μm的鳞片氧化石墨烯形成光滑的二维毛细管结构形成薄层。通过取用不同体积的GO悬浮液控制抽滤所得GO薄膜的厚度，并经过不同的超声剥离时间得到普通的GO（记为CG）和高度剥离的GO（记为HLGO），研究人员发现仅含几个片层的HLGO薄膜能允许有机溶剂在其中高效快速通过并表现出优异的组分筛分性能。HLGO薄膜在水溶液和有机溶剂体系中的优异渗透性能得益于其薄至10 nm的片层结构。而有机溶剂分子在HLGO薄膜中的高渗透率和亚纳米级组分筛分特性则源自HLGO薄膜中随机分布的针孔，这些针孔由GO片层形成的短通道连接，其宽度约为1 nm。当GO薄膜厚度增大时，有机溶剂在其中的渗透率指数衰减，而水分子始终能以更快的速度通过。此外，研究人员还采用Mg²⁺交联GO薄膜的方法，对GO薄膜内部的片层结构进行优化，使GO薄膜对纳米组分的过滤效果进一步提升。采用该工作中得到的HLGO薄膜对溶有小分子有机染料的甲醇溶液进行过滤，能分离得到超过99.9 %的有机染料。该结果充分表明该工作得到的GO薄膜广泛适用于水溶液体系和有机溶剂体系中的纳米过滤。这一发现有望在未来的石油、制药、化工、新能源等领域大展身手！该研究成果以“Ultrathin graphene-based membrane with precise molecular sieving and ultrafast solvent permeation”为题，发表在Nature Materials上。

【图文导读】

图1. 超薄HLGO薄膜的形貌及结构表征