Acta Mater.：具有纳米空洞的YSZ / Al2O3多层膜的抗辐射性能研究

【引言】

钇稳定化氧化锆(YSZ)由于其优异的物理化学性质和辐射损伤耐受性，在核燃料和核废料的处理上有着广阔的应用前景。在下一代先进核能系统中，陶瓷涂层有望成为燃料外壳的保护层，减轻高温腐蚀的危害。然而陶瓷材料具有的脆性严重影响其在工程上的使用，故提高YSZ / Al₂O₃多层纳米薄膜的力学性能和耐辐射性能具有重要意义。近日，有学者报道了一种新方法，可以有效降低YSZ材料的辐射膨胀和脆化。

【成果简介】

近日，武汉大学任峰教授(通讯作者)团队在Acta Mater.上发布了一篇关于钇稳定化氧化锆(YSZ)材料的文章，题为“Enhanced radiation tolerance of YSZ/Al₂O₃ multilayered nanofilms with pre-existing nanovoids”。

作者设计了一种具有纳米空洞的YSZ/Al₂O₃多层膜，纳米空洞存在于Al₂O₃层内。利用空洞作为“水池”来收集和储存辐照引入的氦原子及缺陷。通过高剂量He⁺离子辐照，研究了YSZ/Al₂O₃多层膜的微观结构和力学性能随辐照剂量增加的变化。

研究结果表明，与Al₂O₃薄膜和单晶YSZ相比，高剂量(1×10¹⁷ ions/cm²) He⁺离子辐照后，具有纳米空洞的YSZ/Al₂O₃多层膜中的氦泡的尺寸和密度均更小，且氦泡被存储在含有纳米空洞的Al₂O₃层内。He气泡的生长被限制在Al₂O₃层内部可以避免其合并形成更大气泡。与Al₂O₃薄膜和单晶YSZ中观察到的辐照硬化不同的是，经高剂量的He⁺离子辐照后，YSZ/Al₂O₃多层膜呈现出辐照软化现象，且YSZ/Al₂O₃多层膜的硬度与杨氏模量之比（H/E）随辐照剂量的增加而增加。作者提出了一种缺陷在界面处的“加载-卸载”机制来解释空洞对YSZ/Al₂O₃多层膜抗辐照性能增强的作用。

【图片导读】

图1 He浓度与辐照损伤（dpa）随深度分布的SRIM模拟结果 

经30KeV、离子通量为1×10¹⁷ions/cm²的He ⁺离子辐射后，样品中He的浓度分布与辐射损伤的SRIM模拟结果。

图2 Al₂O₃单片薄膜和单晶YSZ辐照前后截面的TEM图像

(a-b) 离子辐射前后Al₂O₃单片薄膜的TEM图像；

(c-d) 离子辐射前后单晶YSZ的TEM图像;

图3 不同周期厚度的具有纳米空洞的YSZ/Al₂O₃多层膜的TEM图像

(a) YSZ/Al₂O₃-5的截面TEM图；

(b) YSZ/Al₂O₃-19的截面TEM图。

图4 经不同剂量He⁺离子辐照后YSZ/Al₂O₃多层膜的TEM图像

(a-c) 剂量分别为2×10¹⁶，5×10¹⁶ and 1×10¹⁷ ions/cm²的He⁺辐照后的YSZ/Al₂O₃-5的截面TEM图；

(b-e) 剂量分别为2×10¹⁶，5×10¹⁶ and 1×10¹⁷ ions/cm²的He⁺辐照后的YSZ/Al₂O₃-19的截面TEM图。

图5 不同剂量He⁺辐照后样品的硬度与杨氏模量随深度分布曲线

(a、c) YSZ/Al₂O₃-5；

(b、d) YSZ/Al₂O₃-19。

图6 不同剂量He⁺辐照后样品的硬度与原始样品硬度的比值以及样品的硬度与杨氏模量的比值

(a) 辐照后样品的硬度与原始样品的硬度之比(Hirr / Hunirr)；

(b) 硬度与杨氏模量之比（H/E）。

图7 空洞对缺陷-界面相互作用的影响的示意图

(a) 无空洞的YSZ / Al₂O₃ 多层膜中的He气泡在YSZ/Al₂O₃界面中形成；

(b) 具有空洞的YSZ / Al₂O₃ 多层膜中He气泡在纳米空洞中形成。

【小结】

这篇文章介绍了在Al₂O₃层中引入纳米空洞来提高YSZ/Al₂O₃多层膜的抗辐照性能。通过TEM和纳米压痕测试，研究了纳米空洞对不同周期厚度的YSZ/Al₂O₃多层膜的抗辐照性能的影响。结果表明，纳米空洞对YSZ/Al₂O₃多层膜抗辐照性能的影响可以用缺陷在界面处的“加载-卸载”机制来解释。纳米空洞通过缺陷-界面的相互作用从YSZ层吸收He原子，它作为“水池”来收集和储存，从而抑制气泡的合并生长。此外，随辐照剂量的增加，YSZ/Al₂O₃多层膜中观察到辐照软化现象。这一现象产生的主要是由于界面与Al₂O₃层中的大He泡的相互作用，大He泡在这一过程中作为位错源。

【团队介绍】

任峰，武汉大学物理科学与技术学院教授，博士生导师，国家自然科学基金委优秀青年基金获得者，教育部新世纪人才计划入选者。2006年获得武汉大学理学博士学位。2008年至2010年先后在美国UC, Berkeley/Lawrence Berkeley国家实验室和Los Alamos国家实验室从事博士后和客座研究。
任峰教授长期从事离子束与固体相互作用及其离子束技术在能源材料领域的应用研究工作。至今以第一作者或通讯作者在Physical Review Letters，Acta Materialia, Nuclear Fusion，Applied Physics Letters，Journal of Materials Chemistry A，ACS Applied Materials & Interfaces，Nanoscale，Journal of Nuclear Materials等期刊上发表SCI论文46篇。

文献链接 ：Enhanced radiation tolerance of YSZ/Al₂O₃ multilayered nanofilms with pre-existing nanovoids (Acta Mater., 8 November, 2017 , DOI: 10.1016/j.actamat.2017.11.018）

本文由材料人编辑部金属学术组jcfxs01供稿，材料牛编辑整理。

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