Science Advances: 流体静压力下单层MoS2导带的K-Λ交叉跃迁研究

【引言】

在过去的几年中，原子级别薄度的过渡金属二硫族化合物（TMDCs）引起了人们的极大关注，其中单层MoS₂由于具有直接带隙、强库仑作用、强自旋轨道耦合以及特殊的谷赝自旋自由度等性质成为二维材料研究的热点。对于单层MoS₂基于应变而发展的应用来说，阐明能带结构与压力的关系是非常重要的。而以往的理论计算表明，在不同机制的拉伸和压缩应变下有直接—间接带隙转变：拉伸被认为是由价带最高点(VBM)从K到Γ谷的转变引起的，而对于压缩仍然是有争议的，因为它既有可能是由K到Λ谷的导带最低点(CBM)变化引起也有可能归因于K到Γ谷的VBM转变。尽管在实验方面已经有许多的研究，但是这种转变仍然没有在压缩应变下观察到。

【成果简介】

已知单层MoS₂的能带结构在K（K'）点具有直接间隙，而第二最低导带最小值位于Λ点，其可能与K点处的价带最大值相互作用，以形成间接光学带隙跃迁。最近，北京大学物理学院沈波教授领导的宽禁带半导体研究中心在该方面研究取得新进展，该中心的唐宁课题组同物理学院戴伦课题组合作通过室温下的流体静压测量单层MoS₂的光致发光（PL）谱证明了直接—间接带隙的转变。该研究成果发表于Science Advances，题为“K-Λ crossover transition in the conduction band of monolayer MoS₂ under hydrostatic pressure”，付雷为第一作者。该项工作发现，随着压力的增加，直接跃迁以49.4 meV / GPa的速率变化，而间接跃迁以-15.3meV / GPa的速率变化。转变压力在为1.9 GPa。该项研究结合其实验观察和第一性原理计算，确认该转变是由导带中的K-Λ交叉引起的。

【图文导读】

图1. 样品和流体静压力装置

（A）单层MoS₂的晶格和能带结构的示意图，其中a代表面内晶格常数。

（B）左图是在光学显微镜下观测的生长样品的表面形态。绿色区域是单层MoS₂，粉色区域是没有MoS₂覆盖的Si / SiO₂基底。右图是生长样品的AFM图像，表明MoS₂是单层的。

（C）生长样品的拉曼光谱。

（D）向样品施加流体静压的金刚石对顶砧（DAC）的示意图。

图2. 单层MoS₂的压力光谱

（A）不同压力下扣除背景信号的单层MoS₂ 的PL光谱。

（B）PL主峰能量随压力的变化。黑点代表单层MoS₂在不同压力下的峰值能量，作为下分支，红色实线代表下分支的拟合结果；黑色和红色虚线分别表示在从拟合过程中提取的不同压力下的直接和间接转变。

（C）不同压力下PL主峰的积分强度。

图3. 第一性原理计算的带隙与压力的关系

（A到C）分别是在0，2.1和2.5 GPa处计算的能带结构。设置K点的VBM为零。

（D）带隙与压力的函数关系。黑色，红色和蓝色点分别表示Λ-K，K-K和K-Γ转变。

【小结】

研究人员通过使用流体静压力PL测量，实验上证明了单层MoS₂导带中的K-Λ交叉现象，该结论与理论计算一致。随着压力的增加， PL主峰首先以49.4 meV / GPa的速率蓝移，然后以15.3 meV / GPa的速率红移，交叉点在1.9 GPa处，表明在该临界压力下存在能带结构的直接—间接转变，和理论计算保持一致。此项研究提出：流体静压力下的直接—间接带隙跃迁源于单层MoS₂导带中的K-Λ交叉。此外，这一结论可能会扩展到其他与单层MoS₂具有相同的晶体结构和相似能带结构的半导体材料，尤其是布里渊区带有多谷的半导体，如其他单层TMDCs （WS₂，MoTe₂等）。

文献链接： K-Λ crossover transition in the conduction band of monolayer MoS2 under hydrostatic pressure (Science Advances, 2017, DOI: 10.1126/sciadv.1700162)

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

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