Acta Mater.：Ti2AlC陶瓷中Si原子的替代行为研究

【引言】

MAX相(包括Ti₃SiC₂、Ti₂AlC等)为纳米层状的三元碳化物或氮化物，其中M代表过渡金属元素;A代表主族元素;X代表碳或氮。MAX相同时具有金属和陶瓷的优异性能，包括低密度、高弹性模量、优异的导热性和导电性、低热膨胀系数和优良的机械加工性能，用于许多结构和工程应用，特别是在高温领域。近日，有学者报道了用纯铝作为钎料的Ti₂AlC陶瓷的钎焊机理，同时通过密度泛函理论（DFT）计算，解释了Ti₂(Al,Si)C固溶体的形成和分解机理。

【成果简介】

近日，哈尔滨工业大学陆成杰，Kseniia Piven，漆秦，张杰(通讯作者)，Gilles Hug和Aurelie Jankowiak在Acta Mater.上发布了一篇关于Ti₂AlC陶瓷材料的文章，题为“Substitution behavior of Si atoms in the Ti₂AlC ceramics”。
作者使用AlSi钎料在Ti₂AlC钎焊接头中观察到了Ti₂AlC陶瓷中Si原子的替代行为，并根据SEM分析结果在相互作用区域形成了Ti₂(Al,Si)C固溶体。之后，使用FIB / TEM技术进行详细的表征。研究结果表明，不同Si含量的Ti₂(Al_1-x,Si_x)C结构在振动方面是稳定的。然而，由于竞争相的吉布斯能较低，具有高Si含量的结构将分解。最后，采用等离子烧结(SPS)方法成功合成了Ti₂(Al_0.9,Si_0.1)C。

【图片导读】

图1 AlSi作钎料钎焊Ti₂AlC接头的表征

(a) 接头的背散射电子(BSE)图像；

(b) 界面放大后的形态；

(c) 沿着黄色路径的EDS线扫描结果；

(d) 钎焊接头的XRD图谱。

图2 相互作用区域的TEM图像

(a) 试样的TEM照片；

(b) 相关区域的STEM照片；

(c-f) 标注区域的选定区域电子衍射(SAED)图案。

图3 标记区域的元素分布图

(a) A区的高角环形暗场像(HAADF)图；

(b-e) Ti，Al，Si和C元素的分布；

(c) B区的高角环形暗场像(HAADF)图;

(g-j) Ti，Al，Si和C元素的分布。

图4 Ti₂(Al_1-x,Si_x)C结构的平衡参数

(a) 晶格参数；                 (b) 焓变。

图5 Ti₂(Al_1-x,Si_x)C结构的振动态密度

(a) Ti₂AlC；

(b) Ti₂(Al_0.875, Si_0.125)C；

(c) Ti₂(Al_0.125, Si_0.875)C;

(d) Ti₂SiC。

图6 Si原子在Ti₂AlC结构中的替代行为

(a) 替代过程中每一步所需的能量；

(b) Ti₂AlC相的选区电子衍射(SAED)图案。

图7 用SPS法合成Ti₂(Al,Si)C固溶体的表征

(a) 背散射电子(BSE)图像；

(b) XRD图谱。

【小结】

这篇文章采用AlSi作为钎料，在710℃的温度下保温10min，成功地进行了Ti₂AlC陶瓷的钎焊。在接头中观察到Si元素在Ti₂AlC基体中的扩散，这有助于在相互作用区域形成Ti₂(Al,Si)C固溶体。实验结果总结如下：

(1) Ti₂AlC基底中Si原子的替代有利于结构的稳定，替代过程是自发的；

(2) 替代行为会对晶格常数，特别是沿c方向的晶格常数产生收缩效应；

(3) 固溶体Ti₂(Al,Si)C的形成促进了Ti₂AlC基体和AlSi钎料之间的相互作用；

(4) Ti₂(Al_0.9,Si_0.1)C固溶体可以通过等离子烧结技术成功合成。

【团队介绍】

张杰教授团队主要研究方向：异种材料连接研究；陶瓷-陶瓷、陶瓷-金属连接界面行为研究；航天特种新材料及构件连接技术与机制研究。团队承担国家自然科学基金、国防科工局配套、总装备部预研等项目20余项，参加国家自然科学基金创新群体、国家自然科学基金-航天联合基金重点项目各1项。获国家自然科学三等奖、航天部科技进步三等奖、黑龙江省自然科学二等奖、教育部科技进步一等奖各1项。发表SCI收录论文80余篇，他引500 余次。

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(1) Y. M. He, J. Zhang, C. F. Liu, Y. Sun, Microstructure and mechanical properties of Si₃N₄/Si₃N₄ joint brazed with Ag-Cu-Ti+SiCp composite filler, Materials Science and Engineering A 527 (2010) 2819-2825.
(2) Y. M. He, J. Zhang*, Y. Sun, C. F. Liu, Microstructure and mechanical properties of the Si₃N₄/42CrMo steel joints brazed with Ag-Cu-Ti+Mo composite filler, Journal of the European Ceramic Society 30 (2010) 3245-3251.
(3) Chengjie Lu, Guochao Wang, Guang Yang, Guohua Fan, Jia Zhang, Xiaowen Liu, Substitution behavior of Ag atoms in the Ti₂AlC ceramic, Journal of the American Ceramic Society 100 (2017) 732-738

文献链接：Substitution behavior of Si atoms in the Ti2AlC ceramics (Acta Mater.,2017 , DOI: 10.1016/j.actamat.2017.11.002）

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