北京大学张艳锋Nat. Commun.：化学气相沉积法制备二硫化钽薄膜

【引言】

二维过渡金属二硫化物（MTMDC），例如TiSe_21,2,3,4,5,NbSe_26,7,8,9，TaS_210,11,12,13和TaSe_214,15,16，由于其相图包含超导性，电荷密度波和金属 -绝缘体转变等特性，受到了学者们的广泛关注。这些独特性质的产生主要归因于材料较低的维度和量子限制效应的发生。然而，这类材料如TaS₂薄膜一般通过剥离法获得，难以大批量生产同时材料的厚度和相区大小不易控制。近日，有学者通过化学气相沉积法来合成MTMDC材料，使其大批量生产变成了可能，同时开发了这种材料在其他领域的使用价值。

【成果简介】

近日，北京大学张艳锋教授(通讯作者)团队在Nat.Commun.上发布了一篇关于二维材料的文章，题为“Two-dimensional metallic tantalum disulfide as a hydrogen evolution catalyst”。作者运用化学气相沉积技术，在金箔的电极材料上制造厚度可调的二硫化钽薄片和厘米级的超薄膜，所制备出的样品与传统方式得到的薄膜有着同样高的析氢效率。
研究结果表明，这项工作可以促进MTMDC材料有效催化剂的进一步研发，并将其应用于更广阔的领域。

【图片导读】

图1 2H-TaS₂薄膜合成示意图

(a) 低压化学气相沉积法(LPCVD)制备薄膜的生长过程；

(b) Ta和S的X射线光电子能谱分析(XPS)峰;

(c-e) 三角形状的TaS₂的形成；

(f) 2H-TaS₂薄膜的SEM图像；

(g) 样品的原子力显微镜(AFM)照片；

(h) 生长时间延长至20分钟后的SEM图像；

(i) 薄膜边缘与初始演变的薄膜有着相同的厚度；

(j) 样品的光学显微镜(OM)照片。

图2 六角形2H-TaS₂薄膜的生长及表征

(a) 常压化学气相沉积法(APCVD)制备薄膜的生长过程；

(b) Ta和S的X射线光电子能谱分析(XPS)峰;

(c) 样品XRD图谱；

(d-g) 样品的SEM和AFM图；

(h) 2H-TaS₂薄膜厚度随生长时间的变化曲线。

图3 样品原子结构的TEM图

(a) 通过LPCVD制备出薄膜的低倍TEM图；

(b) 沿着薄膜边缘的放大TEM图像;

(c-d) 样品选区电子衍射 (SAED) 图；

(e) 样品原子分辨率TEM图像；

(f) 在2×2μm2区域内的SAED图像；

(g) 样品原子分辨率下的扫描透射电子显微镜图；

(h) 经选择后的傅里叶变换过滤像。

图4 样品拉曼光谱表征

(a) 样品经冷却和加热后的拉曼光谱；

(b) 拉曼频率随着温度的升高降低而变化;

(c) 样品的磁滞现象和平均转变温度；

(d) 2H-TaS₂薄膜的厚度-温度关系图；

(e) 新方法与传统剥离法所制备出薄膜的电传输测量一致。

图5 2H-TaS₂薄膜的电催化应用

(a) HER工艺示意图；

(b) 样品的氢吸附能;

(c) 不同H吸附态的ΔG_{H ^*}图；

(d) 不同厚度2H-TaS₂薄膜的极化曲线；

(e) 样品的原子力显微镜(AFM)照片；

(f) 样品的Tafel(塔费尔)图；

(g) 经5000次循环之前和之后的极化曲线；

(h) 样品的电化学阻抗谱。

【小结】

这篇文章通过化学气相沉积法，在Au箔上直接合成大面积均匀且厚度可控的2H-TaS₂薄膜。2H-TaS₂薄膜已经被发现是用于HER工艺的有效电催化剂，其催化效果甚至与Pt相当，这归因于其丰富的活性位点集中在边缘和基底，以及2H-TaS₂的自优化形态变化。这项研究结果为2D金属材料的批量生产和电催化应用取得了的重大突破，同时希望激励科学家在MTMDC大型材料中去探索新型有效催化剂。

文献链接：Two-dimensional metallic tantalum disulfide as a hydrogen evolution catalyst (Nat.Commun., 16 October, 2017 , DOI: 10.1038/s41467-017-01089-z）

本文由材料人编辑部金属学术组金晨供稿，材料牛编辑整理。

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