复旦大学赵东元Nano Energy：N掺杂的中空碳微球实现无金属类全固态钠离子电容器
【引言】
随着人们对于储能设备需求的日益增大，各种金属离子电池和超级电容器得到了密切的关注与长足的发展。如何实现储能设备高容量和高功率成为了研究者关注的问题，近年来发展得到的钠离子电容器，不仅具有类似于电池的较高能量密度，同时具有类似于电容器一般较高的能量密度和较长的循环寿命等一系列优势。然而目前发展得到钠离子电容器常用的主要是液态电解液，其内在不稳定会引起易燃性，泄漏、短路等内部问题，寻求合适的固态/凝胶态电解质也至关重要。在丰富的材料体系中，碳材料由于其便宜、无毒性、化学稳定性好与导电性好等特性备受瞩目。通过进一步设计其材料结构、形貌与进行进一步掺杂能够提升材料的导电性与容量。
【成果简介】
近日，来自复旦大学吴宇平教授、邓勇辉教授与赵东元教授（共同通讯作者）在Nano Energy上发表了题为“N-doped Carbon Hollow Microspheres for Metal-free Quasi-solid-state Full Sodium-ion Capacitors”的文章。研究人员通过一种简单的界面溶胶-凝胶涂层法，利用间苯二酚与甲醛作为碳材料前驱体的同时，也作为碱催化剂制备得到了N掺杂的中空碳微球。该方法制备得到的中空碳微球尺寸均匀（直径约为120 nm），碳层的厚度约为10 nm，进一步的BET比表面积测试表明其比表面积与孔径体积分别为267 m2/g与1.2 cm3/g，在不牺牲中空碳球形貌的前提下，其材料的N掺杂量能够达到8.23 wt%。最终将该材料同时作为混合电容器的电池型负极材料与电容器型正极材料，与钠离子高分子导电聚合物凝胶组装得到不含金属离子的钠离子电容器，并进一步测试得到其优异的电化学性能。
【图文导读】
图1 N掺杂中空碳微球的合成机理图与形貌表征
（a）利用间苯二酚与甲醛的界面溶胶-凝胶涂层法制备N掺杂中空碳微球的制备流程示意图；
（b）利用Stober法制得SiO2微球胶体的TEM表征；
（c），（d）核壳结构SiO2@N-RF的FESEM与TEM表征；（RF：间苯二酚/甲醛）
（e），（f）N掺杂中空碳微球的FESEM与TEM表征；
图2 N掺杂中空碳微球的结构表征
（a）N掺杂中空碳微球（NC）与中空碳微球（HC）的氮气吸附-脱附测试；
（b）N掺杂中空碳微球（NC）与中空碳微球（HC）的孔径分布情况；
（c）N掺杂中空碳微球（NC）与中空碳微球（HC）的Raman测试；
（d）N掺杂中空碳微球的XPS图谱表征；
（e）N掺杂中空碳微球（NC）在N 1s轨道上的高分辨XPS图谱；
图3 N掺杂中空碳微球和中空碳微球的电化学性能表征
（a），（b）N掺杂中空碳微球和中空碳微球的循环伏安曲线；
（c）N掺杂中空碳微球和中空碳微球在不同扫速下的容量；
（d）（e）N掺杂中空碳微球和中空碳微球的恒流充放电曲线；
（f）N掺杂中空碳微球的阻抗谱测试Nyquist图；
图4 组装得到的类固态钠离子混合电容器的电化学性能表征
（a）在不同电流密度下，钠离子混合电容器的恒流充放电曲线；
（b）在不同电流密度下，钠离子混合电容器的容量测试；
（c）组装得到钠离子混合电容器的Ragone图；
（d）在电流密度为0.3 A/g时，电容器的循环性能曲线；
【总结】
在本文中，研究人员介绍通过简单的方法制备得到了N掺杂的中空碳微球材料，该材料具有均匀的尺寸与均一的中空形貌。将N掺杂的中空碳微球作为混合电容器的正极材料，与碳材料混合后作为负极材料，进一步与凝胶态电解质组装得到了不含金属的类固态钠离子混合电容器。进一步测试得到，钠离子混合电容器具有良好的电化学性能，其工作电压高达4.4 V，其能量密度与功率密度分别为157 Wh/kg与620 W/kg，具有良好的循环性能，在循环1000圈之后仍有70%的容量保持率。
文献链接：N-doped Carbon Hollow Microspheres for Metal-free Quasi-solid-state Full Sodium-ion Capacitors（Nano Energy，2017，DOI：10.1016/j.nanoen. 2017.10.025）
本文由材料人新能源前线沐雨若晴供稿，材料牛整理编辑。
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