二氧化碳催化转化进展：过渡金属-氮-共掺杂型多孔碳电催化二氧化碳的活性及选择性规律揭示
【引言】
化石能源（煤、石油、天然气等）的大量消耗使温室气体如二氧化碳（CO2）排放量急剧增加，引起全球气候变暖等日益严峻的环境问题。通过电催化二氧化碳转化，采用可再生的风电、太阳能发电或富余核电等洁净电能为能源，在常温、常压条件下将CO2转化为高附加值化学品，同时实现了二氧化碳的资源化利用和洁净电能的有效存储，极具应用前景。如何获得高活性、高选择性催化剂进而有效获得高附加值的化学品是二氧化碳电催化转化研究中的热点课题。
二氧化碳还原产物包括一氧化碳（CO）、甲酸、甲醇、乙醇等碳氢化合物燃料及化学品。与碳氢化合物（甲烷、甲醇等）产物相比，二氧化碳转化为一氧化碳仅需要两个电子转移，其实现更为容易。所得一氧化碳与伴随析氢反应产生的氢气可作为原料进一步通过费托合成获得碳氢燃料。传统电催化CO2还原常用的催化剂为Ag、Au、Cu及其合金。近年来掺杂型（如氮掺杂、金属掺杂）多孔碳材料作为二氧化碳电催化还原催化剂引起了研究人员的广泛兴趣。虽然单纯氮掺杂多孔碳表现出一定的活性，但是研究人员发现在氮掺杂的基础上加入过渡金属后，活性明显提高。但是对于该过渡金属-氮-碳(M-N-C)类型对二氧化碳催化活性及选择性的机理性认识尚不明确。
【成果简介】
基于此，德累斯顿工业大学郝广平博士（共同通讯）、柏林工业大学Peter Strasser教授（共同通讯）、丹麦哥本哈根大学Jan Rossmeisl教授（共同通讯）研究组合作，以一系列过渡金属-氮-碳(M-N-C，M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu)材料为模型催化剂，通过实验与计算系统研究了该M-N-C类型催化剂在二氧化碳还原成一氧化碳过程中的活性与选择性，发现高分散的金属-氮配位中心为活性位，对该类型材料的开发具有指导性意义。该工作近期发表于Nature Communications，第一作者为Wen Ju，Alexander Bagger（共同一作）。
图1. 一系列过渡金属-氮-碳(M-N-C, M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu)电催化二氧化碳还原催化剂的形貌、多孔结构表征及微区结构示意图
图2. 一系列过渡金属-氮-碳(M-N-C, M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu) 电催化二氧化碳还原催化剂的XPS表征
图3. 该M-N-C (M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu)系列电催化二氧化碳还原催化剂的活性分析
图4. M-N-C (M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu)电催化二氧化碳还原催化剂的选择性研究
图5. 实验与理论计算结合解析M-N-C (M=Mn, Fe, Co, Ni, Cu)电催化二氧化碳还原催化剂的活性与选择性规律
文献链接：Wen Ju*, Alexander Bagger*, Guang-Ping Hao, et al. Understanding activity and selectivity of metal-nitrogen-doped carbon catalysts for electrochemical reduction of CO2. Nature Communications, 2017, 8, 944.
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