材料前沿最新综述精选(2017年10月第3周)
1.Science综述：超级镜头: 多用途多功能光学组件
图1 经MCHL拍摄的绿色LED光照下的甲虫图像
先进制造技术推动下的超级镜头设计促进了超薄、轻量、平坦等这些前所未有功能镜头的出现。由于简单的制造，一般需要单步光刻，因此有可能垂直整合。这些平面镜头可以更换或补充传统的折射和绕射镜头，能进一步使高性能光学设备和系统小型化。哈佛大学Federico Capasso(通讯作者)等对超级镜头的发展进行了综述。作者首先对超级镜头进行了简单的概述，总结其重要特性：衍射极限聚焦、高质量的成像和多功能性。之后对当前的问题和解决方案进行了讨论，最后对行业的未来发展进行了展望。
文献链接：Metalenses: Versatile multifunctional photonic components(Science,2017, DOI: 10.1126/science.aam8100)
2. Advanced Materials综述：纳米材料按需重构：当电子遇到离子
图2 纳米材料的重构
由于半导体行业的飞速发展已接近基本物理极限，并面临着严重的性能和成本约束，因此多功能材料和器件正在向新型智能和高效的计算系统转化。通过控制固态薄膜的内部离子分布，在室温下对其施加外加电场后，材料的化学成分和物理性质将在器件制备后可逆地重新配置。在不少材料中均可观察到重构性，包括常用的介质薄膜，这可用于开发新器件，如可变电阻式存储器。物理重构性可进一步将记忆和逻辑运算合并在同一设备中以进行高效内存中计算和神经形态计算。通过直接改变材料的化学成分还可以耦合电、光、磁效应。密歇根大学卢伟教授(通讯作者)等对纳米材料重构领域的最新进展进行了综述，介绍了基本材料和设备的研究，揭示了动态离子过程，讨论了系统建模、器件和材料的挑战以及未来的研究方向。
文献链接：On-Demand Reconfiguration of Nanomaterials: When Electronics Meets Ionics.(Adv. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adma.201702770)
3.Nature Reviews Materials综述：利用单线态激子裂变突破Shockley–Queisser限制
图3 单线态激子裂变的基本概念
单线态激子裂变是有机半导体中载流子倍增的过程，每吸收一个光子可产生两个电子-空穴对。单线态裂变发生在100 fs内，产率高达200%，基于单线态裂变的光伏器件可获得100%以上的表观量子效率。该领域的主要挑战是使用单线态裂变提升传统无机太阳能电池的效率，突破对单结光伏效率的Shockley-Queisser限制。剑桥大学Akshay Rao(通讯作者)等评估了单线态激子裂变这一领域的现状，重点阐述了单线态激子裂变的基础、定量检测、机理以及单线态激子裂变材料在光伏器件中的应用，最后对单线态激子裂变的未来发展进行展望。
文献链接：Harnessing singlet exciton fission to break the Shockley–Queisser limit(Nat. Rev. Mater., 2017, DOI:10.1038/natrevmats.2017.63)
4.Progress in Polymer Science综述：低共熔溶剂中的自由基聚合反应：功能材料的绿色合成
图4 低共熔溶剂(DESs)在自由基聚合反应中的应用
随着人类环境意识的日益增长，减少或避免常规有机溶剂在高分子科学中的使用势在必行，因此寻找可替代的反应介质迫在眉睫。低共熔溶剂(DESs)——离子液体的一种，已成为大量化学反应中可持续利用的溶剂。墨西哥国立自治大学Josué D. Mota Morales(通讯作者)等综述了用于自由基聚合反应的DES。文章首先介绍了既可以作为DES的氢键供体或铵盐又能够进行自由基聚合的DES单体。之后，介绍了DES作为溶剂用于均相或乳液聚合。最后讨论了利用特定化学合成方法的聚合物的性质。
文献链接：Free-radical polymerizations of and in deep eutectic solvents: green synthesis offunctional materials (Prog. Polym. Sci., 2017, DOI: 10.1016/j.progpolymsci.2017.09.005)
5.Progress in Polymer Science综述：酶聚合制备缩聚物: 以脂肪族聚酯、聚酰胺和聚酰胺酯为例
图5 脂肪族聚酯、聚酰胺和聚酰胺酯的合成方法和底物
作为一种高效的和可行的聚合方式，酶聚合有望替代传统化学催化聚合流程。相比传统化学催化聚合，酶聚合具有显著的优势，其反应条件温和、低毒和催化剂(酶)选择性高，省去了保护-脱保护环节并提高了最终产品的质量/性能。在过去的三十年，包含大量的单体的均聚和共聚的缩聚聚合物生物催化合成路线一直处于研究阶段。希腊雅典国家技术大学StamatinaVouyiouka(通讯作者)等对脂肪族聚酯、聚酰胺和聚酰胺酯的酶聚合系统地进行了综述。作者首先对缩聚反应原理、脂肪族聚酯和聚酰胺的化学催化聚合以及酶催化的历史进行了介绍。之后在脂肪族聚酯和聚酰胺的酶聚合原理中提出了用于酶聚合的种类和作用、酶催化缩聚和开环聚合的反应机理，重点介绍了脂肪族聚酯和聚酰胺的酶聚合过程中的相关参数，如酶的种类和浓度、单体链长和类型、反应温度和时间以及溶剂类型、副产物去除方法等等。
文献链接：A review on enzymatic polymerization to producepolycondensation polymers: The case of aliphatic polyesters,polyamides and polyesteramides(Prog. Polym. Sci., 2017, DOI: 10.1016/j.progpolymsci.2017.10.001)
6.Chemical Society Reviews综述：荧光化学传感器: 昨天，今天和明天
图6 荧光显微镜下的Hela细胞
用于离子和中性分析物的荧光化学传感器已广泛应用于众多领域，如生物学、生理学、药理学和环境科学。荧光化学传感器领域已经存在了约150年，现已有大量荧光化学传感器可用于检测生物和/或环境重要的物质。尽管该领域已取得大量进展，但仍存在一些问题和挑战。英国巴斯大学Tony D. James、韩国梨花女子大学Juyoung Yoon、土耳其毕尔肯大学Engin U. Akkaya、爱尔兰都柏林大学ThorfinnurGunnlaugsson(共同通讯作者)等介绍了荧光传感器即通常所称的化学传感器的历史，并对其研究发展作了总体概述。之后阐述了用于特定分析物的化学传感器设计基本原则、本领域的问题和挑战以及未来可能的研究方向。
文献链接：Fluorescent chemosensors: the past, presentand future(Chem.Soc.Rev., 2017, DOI:10.1039/c7cs00240h)
7.Chemical Society Reviews综述：由超分子聚合物到多组分生物材料
图7 细胞外基质(ECM)示意图
细胞外基质(ECM)生物纤维结构最引人注目和一般的性质是生物活性蛋白质亚基之间的强大和定向相互作用。这些纤维具有丰富的动态行为且没有失去其架构的完整性。ECM的复杂性激发了合成化学家在人工一维纤维结构中模仿这些属性的思路，目的是获得多组分的生物材料。由于与自然组织相互作用所需的动态特征，超分子生物材料是再生医学的有力备选。根据应用领域的不同，上述多组分的纤维生物材料的设计标准也不同，作为弹性材料或凝胶系统。弹性材料用于承载特性，而水凝胶则用于支持体外细胞培养。埃因霍芬理工大学E. W. Meijer和Patricia Y. W. Dankers(共同通讯作者)等展示了一维超分子聚合物转化为应用于再生医学的多组分功能生物材料。文章首先介绍了有关超分子聚合物的历史发展，之后阐述了可作为弹性体材料或凝胶因子的超分子聚合物。
文献链接：From supramolecular polymers tomulti-component biomaterials(Chem.Soc.Rev., 2017, DOI:10.1039/c7cs00564d)
8.Accounts of Chemical Research综述：MOFs/CPs向功能纳米材料转化：基于机械视角的实验过程
图8 MOFs/CPs向功能纳米材料转化
由于在能量转换和存储设备、催化、储气等领域应用广泛，纳米材料(如多孔金属氧化物、金属纳米颗粒、多孔碳及其复合材料)得到了广泛的研究。因为其含有的有机和无机物种在给定的情况下均可作为模板和前驱体，因此金属有机框架(MOFs)和配位聚合物(CPs)已成为上述纳米材料的新型前驱体。MOFs的热转换为制备使用传统方法难以获得的功能纳米材料提供了一条可行的路线。韩国蔚山科学技术大学Hoi Ri Moon(通讯作者)等对利用MOFs/CPs作为前驱体制备功能性纳米材料进行了综述，并基于机械视角讨论了各种实验方法。
文献链接：Transformation of Metal−Organic Frameworks/Coordination Polymers into Functional Nanostructured Materials: Experimental Approaches Based on Mechanistic Insights(Acc.Chem.Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.accounts.7b00259)
9.Accounts of Chemical Research综述：多重发光中心化学传感的镧系功能化MOF复合材料
图9 镧系功能化MOF复合材料的构筑及其应用
由于金属有机框架(MOFs)特殊的结构可调性和性能，相比其他化学感应材料具有一定优势。MOFs包含具有特殊化学反应的多用模块(连接体或配体)，因此合成后修饰(PSM)为开发和扩大其特性提供了可能。光活性镧系离子(Ln3+)引入MOF的主体可在MOF连接体的不同位置产生新的发光信号。独特发光中心的性质可能使得对敏感物种的反应产生变化(如比率感应)，这为发光研究与化学传感应用提供了新的机会。同济大学闫冰教授(通讯作者)对用于多重发光中心化学传感的镧系功能化MOF复合材料的最新研究进展进行了综述。作者首先提出镧系离子、化合物或其他发光物种(有机染料或碳点)功能化MOF主体和基于镧系功能化MOF光功能复合体系组装的通用策略，主要用到了五种方法：原位复合、离子掺杂、离子交换、共价合成后修饰、配位合成后修饰。之后介绍了镧系功能化MOF复合材料在温度传感、pH传感以及食物品质、空气污染物检测方面的应用。
文献链接：Lanthanide-Functionalized Metal−Organic Framework Hybrid Systems To Create Multiple Luminescent Centers for ChemicalSensing(Acc.Chem.Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.accounts.7b00387)
10.Accounts of Chemical Research综述：用于高能量高功率锂电池的新型粘结剂：材料和结构设计
图10先进电池粘结剂的设计：模型研究-分子修饰-结构设计-高端表征-界面优化
发展高性能电池系统需要对每个电池组件进行优化，从电极、电解液到粘结剂系统。然而，将活性材料、绝缘的聚合物粘结剂和导电添加剂的混合物涂布于金属箔集电器的传统制备电池电极策略，由于随机分布的导电相，通常会导致电子或离子瓶颈和较差的接触。当使用高容量电极材料时，电化学反应产生的高应力会破坏传统粘结剂系统的机械完整性，导致电池的循环寿命下降。因此，设计能够提供稳定、低阻、连续的内部通路以连接电极的所有区域的新型粘结剂系统至关重要。美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授(通讯作者)等综述了有关新型粘结剂系统的材料和结构设计的最新进展。在新型粘结剂系统的合理设计中，重点介绍了具有丰富羧基的绝缘聚合物新型粘结剂、具有定制/可控分子结构的多功能粘结剂以及基于导电聚合物复合物的多功能粘结剂。之后，文章对电池电化学过程中粘结剂的作用进行机理解释，总结了未来新型粘结剂系统的一般设计准则。最后对多功能粘结剂的未来发展进行了展望。
文献链接：Material and Structural Design of Novel Binder Systems for High-Energy, High-Power Lithium-Ion Batteries(Acc.Chem.Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.accounts.7b00402)
11.Chemical Reviews综述：用于3D细胞微环境的功能仿生材料
图11用于3D细胞微环境的功能仿生材料
细胞微环境已成为研究细胞行为和功能开发、生理学和病理生理学的关键因素之一。细胞微环境中的细胞外基质(ECM)不仅是细胞的结构基础，也是触发和调节细胞行为的三维生物化学和生物物理信号的来源之一。越来越多的证据表明，很多体内观察的重要细胞应答的发展需要微环境的3D特性，这进而引领了3D细胞微环境功能和仿生材料工程的发展。上述材料设计的进展，改善了3D控制细胞行为，促进了组织再生、体外组织模型、大型细胞分化、免疫治疗和基因治疗等领域的发展。然而，该领域仍处于起步阶段，细胞微环境相互作用本质的发现持续推翻着早期的进展。西安交通大学徐峰教授(通讯作者)等从细胞微环境、功能仿生材料设计以及生物医学应用三方面展开了对三维细胞微环境的综述，并对功能仿生材料设计中的仿生材料的分类、生物化学设计、生物物理设计以及材料特性去耦合进行了重点阐述。
文献链接：Functional and Biomimetic Materials for Engineering of theThree-Dimensional Cell Microenvironment(Chem. Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.chemrev.7b00094)
12.Chemical Reviews综述：用于柔性电子器件的自然启发结构材料
图12模仿自然结构的人工结构材料及其应用
在过去的二十年中，柔性电子器件领域已取得令人兴奋的进步，有望在未来人类生活中引发一场革命。然而，由于在复杂应力环境中活性材料较差的可持续性，构建柔性器件已有了新的需求。因此，通过自然选择发展出各种环境适应性结构和材料的天然材料分级体系结构可启发研究人员解决材料和工程技术的局限性。南洋理工大学陈晓东教授(通讯作者)等综述了受天然材料启发的结构材料智能设计及其在构筑柔性器件中的应用。作者首先总结了能适应机械变形的结构材料，适应机械变形是柔性器件能在复杂的环境中正常工作最基本的要求。之后，作者讨论了受自然启发的结构材料的柔性器件的功能，包括机械传感、能量采集、身体互动等等。最后，作者为开发新结构材料及其在未来柔性器件中的潜在应用以及仿生功能的前瞻策略提供了一种思路。
文献链接：Nature-Inspired Structural Materials for Flexible Electronic Devices(Chem. Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.chemrev.7b00291)
13.Chemical Reviews综述：甲酸和醇类可持续储氢中的均相催化
图13甲酸和醇类可持续储氢中的均相催化
H2是一种环保、无污染的可再生能源，但其低密度影响了其有效应用。因此，欲实现氢气经济，高效的处理和存储方法是亟待解决的关键因素。基于液体的存储系统，特别是可以从CO2或其他可再生材料制备的甲酸和醇，是极具吸引力的H2载体，既可用于固定能量存储单元(如加氢站)，亦可作为运输燃料直接使用。然而，欲使能源基础设施发生变化，首先需要具备从甲酸和醇释放出H2以及从CO2和H2再生甲酸和醇的高效催化过程。洛桑联邦理工学院的GáborLaurenczy和罗斯托克大学的Matthias Beller(共同通讯作者)等综述了关键反应即CO2加氢得甲酸和醇及其反向脱氢反应的均相催化中的前沿进展，其中从可再生原料制得的高级醇脱氢以及有关反应机理的信息也有提及。作者分析了均相催化剂的关键结构特点以及在许多体系必需的助剂的作用，关注了可持续催化过程的最新进展，特别是无添加剂和基于地球上充足的金属离子的催化过程。
文献链接：Homogeneous Catalysis for Sustainable Hydrogen Storage in Formic Acid and Alcohols(Chem. Rev., 2017, DOI: 10.1021/acs.chemrev.7b00182)
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