Acta Mater.：PMN-PT单晶中的图案化纳米畴

【引言】

张弛振荡器单晶由于其接近磁性准同型相界（MPB）并具有出色的压电和介电特性而被广泛应用在电活性器件中。其由于增加了容许畴态，因此接近磁性准同型相界具有增强的压电响应和极化效率的观点被广泛接受。此外，铁电材料的压电和介电性能与其畴壁特性高度相关。因此，铁电材料的压电性能可以通过畴工程技术进行调控。近年来，人们通常使用微图案电极来进行畴工程。不均匀的电场会在电极化时产生于具有图案化电极的晶体内部，这可以用来调控铁电体的畴结构和压电性质。人们已经利用金属基电极对0.7 Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.3PbTiO₃ (PMN-PT)的介电和压电特性进行了多年研究。最近，人们在铁电张弛振荡器上利用了包括导电层和半导体层的复合电极后，其被开发出了更好的压电性能。其中，Mn的氧化物（MnO_x）是一种合适的半导体层材料。然而，Mn的氧化物（MnO_x）纳米复合电极对PMN-PT单晶中畴形成机理的影响仍不清楚。

【成果简介】

近日，来自北卡罗来纳州立大学的江小宁（通讯作者）等人对PMN-PT单晶中的图案化纳米畴进行了详细的研究，相关的研究成果以“Patterned nano-domains in PMN-PT single crystals”为题在线发表于2017年10月9日出版的Acta Materialia上。

本文中对具有纳米复合电极（包括MnO_x半导体纳米格栅和Ti/Au导电层）的0.7 Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.3PbTiO₃ (PMN-PT)单晶的畴结构、介电和压电性能进行了研究。MnO_x半导体纳米格栅可以改变电场分布然后增强畴密度。具有 Ti/Au-MnO_x纳米复合电极的PMN-PT晶体展现出了高达2250 p.m./V的压电常数，同时在1 kHz时，其介电常数为5400。与传统具有平面电极的器件相比，具有纳米复合电极的器件的压电和介电常数分别增加了36.7%和38.3%。压电响应力显微镜（PFM）图片揭示了在接近电极/单晶界面处畴的形状。此外，在厚度不足200 μm的样品中发现了由MnO_x纳米复合电极诱导而成的线性畴结构。飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）的结果显示，在MnO_x纳米复合电极经过加热处理后，Mn在PMN-PT晶体中300nm深度发生了扩散。这是由于纳米复合电极引起的边缘效应导致了局域的高电场，这增强了新畴的成核，并且源自于图案化Mn层的扩散也使得畴壁的移动性得到了增强。

【图文导读】

图1 器件结构示意图及其SEM图

（a）平行于[001]_C方向的MnO_x纳米格栅

（b）PMN-PT单晶表面上的MnO_x纳米格栅

（c）经过100nm金电极沉积后形成的MnO_x纳米复合电极

图2 MnO_x纳米复合电极的边缘效应模拟

图3 MnO_x纳米复合电极在有/无加热处理后的ToF-SIMS图

（a）无热处理                 （b）热处理后

图4 不同厚度具有传统平面电极的PMN-PT的PFM畴图

（a）厚度为30 μm的样品                （b）厚度为200 μm的样品

图5 不同厚度具有MnO_x纳米复合电极的PMN-PT的PFM畴图

（a）600μm                   （b）200μm                      （c）30μm

（d）不同厚度样品通过PFM观察得到的新畴的成核示意图

图6 PMN-PT单晶厚度为50 μm时MnO_x纳米复合电极的PFM畴图

（a）扫描面积为20 × 20 μm²内沿原始格栅电极边缘的畴

（b）和（c）的扫描面积分别为10 × 10和2 × 2 μm²

（d）（c）中横截面的相图

图7 标准和反向电场诱导的铁磁（P-E）滞后回线

（a）具有传统平面电极的PMN-PT

（b）一面为纳米复合电极，另一面为平面电极的 PMN-PT

图8 压电系数测量系统及结果

（a）压电系数测量系统包括激光振动计系统、信号发生器、放大器和示波器

（b）具有MnO_x纳米复合电极和传统平面电极的PMN-PT在不同厚度下的压电常数

【小结】

本文对具有纳米复合电极的0.7 Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.3PbTiO₃ (PMN-PT)单晶的畴结构、介电和压电性能进行了研究。并从理论上解释了其具有增强的压电和介电常数的原因。这项工作为具有可调控MnO_x纳米复合电极的PMN-PT单晶增强的压电特性提供了更好的理解。

文献链接：Patterned nano-domains in PMN-PT single crystals（Acta  Mater., 2017, DOI:10.1016/j.actamat.2017.10.016）

本文由材料人电子电工组大城小爱供稿，材料牛整理编辑。

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