武汉理工大学Nature Communications：纳米片器件实现OER的动力学监控

【引言】

电催化分解水可以制备高纯度氢气，实现清洁能源的供给。然而其效率受到析氧反应（OER）的限制, 同时，OER 也是许多其他能源储存和转化领域的关键环节，例如再生燃料电池，金属-空气电池等。深入研究和认识OER过程对于能源存储和转化器件的结构设计与性能提高有着重要的指导作用。然而，实现对OER界面的本征监测和分析，在传统的实验技术上是具有挑战性的，源于活性位点通常存在于固液界面处，且受到粘结剂、导电剂等添加剂的干扰。

【成果简介】

近日，武汉理工大学麦立强教授和晏梦雨博士以及墨尔本大学刘哲副教授（共同通讯）在Nature Communications上发表一篇题为“Oxygen evolution reaction dynamics monitored by an individual nanosheet-based electronic circuit”的文章，第一作者王佩瑶为武汉理工大学本科生（现为墨尔本大学在读博士生）。该工作报道了氧气对于OER动力学过程的影响。研究人员以微纳器件为研究平台，结合电化学阻抗谱测试、原位伏安特性测试和分子动力学计算，实现对催化过程界面处行为的实时监测，表明氧气会吸附在金属/金属氧化物催化剂的表面，减少反应界面吸附层处氢氧根离子浓度，导致反应动力学和催化性能的下降。通过降低电解液的含氧浓度，实现了塔菲尔斜率20%的大幅度下降和相对于可逆氢电极1.344V的低起始电压。此研究结果可以为催化系统设计提供有效的指导，同时，原位伏安特性测试为界面反应的本征监测提供了新思路。

【图文介绍】

图一、OER器件的形貌及工作原理图示

(a) Ni-graphene 纳米片的TEM图，比例尺寸为200 nm;

(b) OER器件的光学显微图像，其中黄色条纹代表三个金电极，比例尺寸为10 μm;

(c) OER器件的结构示意图；

(d) OER器件的测试示意图。

图二、Ni-graphene纳米片的OER活性表征及电化学阻抗分析

(a) 在不同含氧浓度的电解液中，Ni-graphene纳米片的极化曲线；

(b) 在不同含氧浓度的电解液中，Ni-graphene纳米片对应的塔菲尔曲线；

(c) 在不同含氧浓度的电解液中，Ni-graphene纳米片的奈奎斯特图；

(d) 在不同含氧浓度的电解液中，相对应的高频时间常数和低频时间常数。

图三、OER条件下的原位伏安特性测试

(a) OER测试过程中，Ni-graphene纳米片电阻变化曲线；

(b) 负载电压为0V时，Ni-graphene纳米片的I-V测试曲线；

(c) 负载电压为7V时，Ni-graphene纳米片的I-V测试曲线。

图四、分子动力学模拟

(a) 在电解液不含氧时，电解液离子相对密度的空间分布曲线；

(b) 在电解液含氧浓度为12mmol/cm³时，电解液离子相对密度的空间分布曲线；

(c) 充电条件下（+0.0083e/Ni-atom），在电解液含氧浓度为12mmol/cm³时，电解液离子相对密度的空间分布曲线；

(d) 在电解液不同含氧密度下，氢氧根离子相对密度在吸附层的变化曲线；

(e) 在不同充电条件下，氢氧根离子相对密度在吸附层的变化曲线。

【小结】

该项工作受到了国家重点研发计划、国家杰出青年基金等项目的资助。在该工作中，研究人员通过原位伏安特性测试和分子动力学模拟，深刻揭示了电解液中含氧浓度对OER动力学过程的影响。测试表明，通过降低电解液的含氧浓度，实现了塔菲尔斜率20%的大幅度下降和相对于可逆氢电极1.344V的低起始电压。此研究结果可以为催化系统设计提供有效的指导，同时，原位伏安特性测试技术为界面反应的本征监测提供了新思路。

文献链接: Oxygen evolution reaction dynamics monitored by an individual nanosheet-based electronic circuit .
(Nature Communications 8, Article number: 645 (2017) doi: 10.1038/s41467-017-00778-z)

本文由麦立强教授课题组供稿，材料人新能源组Jane915126整理编辑。参与新能源话题讨论请加入“材料人新能源材料交流群 422065952”。

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