布朗大学Angew:制备均相高光电转化率理想光学带隙的(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X混合组分的钙钛矿型薄膜材料太阳能电池


【引言】

人类对于低成本、高光电转化效率的光伏器件的探索从未止步。过去十年,有机无机杂化三卤化物化钙钛矿薄膜太阳能电池光电转化效率突破20%,被誉为“光伏领域的新希望”。目前,在被广泛研究的有机无机杂化钙钛矿材料中,FAPbI3具有最窄的光学带隙,为1.48 eV,仍然大于理想的单结太阳能电池的理论值1.30eV。为进一步提高钙钛矿太阳能电池的光电转化效率,制备带隙接近理想值的吸光材料成为当前的研究热点。通过使用尺寸相似的离子部分替换A、B和X位的离子,形成带隙可调的钙钛矿型合金材料越来越受到学术圈的关注。过去报道的大多数铅基钙钛矿型合金材料,如MAxFA1-xPbI3、CsxMA1-xPbI3、CsxFA1-xPbI3等材料的带隙均大于理想的理论值。到目前为止,文献里屈指可数的具有接近1.3eV的钙钛矿型材料有MAPbXSn1-XI3、 (MAPbI3)X(FAPbI3)1-X,(FAPbI3)X(MAPbBr3)1-X等,但这些材料由于甲氨(MA+)离子的挥发性等因素而存在潜在的稳定性问题,难以商业化应用。如何制备带隙接近理想的理的论值、稳定高的钙钛矿型吸光材料,仍然是困扰光伏材料研究者的难题。

【成果简介】

2017年7月25日,Angew刊登了题为“Homogenous Alloys of Formamidinium Lead Triiodide and Cesium Tin Triiodide for Efficient Ideal‐Bandgap Perovskite Solar Cells”(DOI: 10.1002/ange.201705965)研究论文,该工作被选为Very Important Paper (VIP)文章。文章的通讯作者为是美国布朗大学的Nitin. P. Padture教授和周圆圆教授以及新加坡南洋理工大学的孙小卫教授。布朗大学访问学生宗迎夏为文章的第一作者。美国内布拉斯加林肯分校的曾晓成教授课题组提供了理论计算支持。

【本文亮点】

研究者们首次系统的研究了FAPbI3和CsSnI3这两种较为稳定的钙钛矿的合金化行为, 发现并使用高分辨表征手段确定,这两种钙钛矿材料能够实现均相合金化而形成稳定的单相的(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X。其中, (FAPbI3)0.7(CsSnI3)0.3组分的带隙极为接近理想的单结太阳能电池的理论值。研究者们同时组装了结构为ITO/PEDOT:PSS/Perovskite/(C60/BCP)/Al的太阳能电池器件,短路电流Jsc可高达26.4mA cm-2,光电转化效率14.6%。EQE光谱测试发现此种混合组成的钙钛矿材料较其他钙钛矿材料在近红外区对太阳光的捕捉能力大大增强。这项工作提出的钙钛矿组分合金行为的研究新思路,在材料科学和太阳能技术方面均具有一定的引领作用。

【图文导读】

图1.溶液法合成钙钛矿单相合金

研究者们通过简单的溶液法获得了一系列化学通式为(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X(0<X<1)的钙钛矿型化合物,并使用高分辨XRD衍射、高分辨透射电子显微镜、点子呢能量损失谱,对它们的物相组成结构式进行了表征,发现此类化合物为单相合金材料。

图2. (FAPbI3)X(CsSnI3)1-x钙钛矿合金材料的光学性能表征

通过tauc plot图及密度泛函理论计算得出,这种钙钛矿合金材料的光学带隙极其接近理想单结太阳能电池的理论值1.3eV。

图3.(FAPbI3)X(CsSnI3)1-X钙钛矿合金材料的光电性能表征

研究者们同时组装了结构为ITO/PEDOT:PSS/FAPbI3)X(CsSnI3)1-X/(C60/BCP)/Al的电池。电池的短路电流为26.4mAcm-2,均高于其他组分的钙钛矿合金材料。电池的开路电压为0.77V,光电转化效率效率为14.6%,展现出此材料作为光电转化材料的卓越性质。

【总结】

这项工作采用简单的溶液法合成了具有理想单结太阳能电池理想光学带隙的少铅钙钛矿合金材料,为通过调节组分合成性质卓越的钙钛矿型光伏材料开辟了新的途径。该工作发表在《德国应用化学》杂志(Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 1-6)。

参考文献

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